钌系催化剂被誉为第二代氨合成催化剂,高活性高稳定性氧化物负载钌催化剂的研发一直是氨合成催化剂研究领域的热点。氧化铈具有较强的氧化还原能力和丰富的氧空位,可以增加钌的电子密度,是一种理想的钌基氨合成催化剂载体。然而,氧化铈负载金属催化剂在高温氢气处理下会产生强金属载体相互作用,这将不利于一些需要金属物种作为活性位点的催化反应的进行。最近,人们发现载体中的Si O2可以促进金属或金属氧化物的分散,产生小尺寸活性金属颗粒,从而改善催化性能。因此,本论文探究了硅物种的引入方法及含量对氧化铈负载钌催化剂氨合成性能的影响,主要成果和结论如下:（1）氧化铈载体中引入硅改变了载体的结构,进而影响了钌催化剂中Ru金属与载体之间的电子相互作用,提高了催化剂的氧空位浓度、Ru金属的分散度以及Ru暴露量。同时,硅的存在促使催化剂上以水的形式脱除的氢物种的数量大幅减少,有利于氨合成反应的进行。这些结果证实了引入硅可以显著提高Ru/Ce O2催化剂的催化性能。（2）通过机械混合、浸渍法以及尿素辅助法证实了硅的引入都可以提高钌催化剂的氨合成活性。其中机械混合和浸渍法制备的催化剂由于具有较小的Ru粒子尺寸、较高的钌粒子分散度、高浓度的氧空位以及较强的金属载体电子相互作用,导致催化剂对氢气的吸附能力增强,因此其氨合成活性较高。而通过尿素辅助制备的Ru催化剂钌粒子尺寸变大,氧空位浓度和Ru分散度显著降低,其氨合成活性较低。（3）氧化铈中存在不同含量的硅会改变Ce O2-xSi O2复合载体的结构和性质。随着Si O2含量的增加,复合载体中的氧化铈晶粒尺寸逐渐减小,Ce3+和Ov的浓度逐渐增加。然而,过多的Si O2导致氧化铈表面的活性氧数量减少,以Ru Ox形式存在的Ru物种的比例增加,催化剂吸附氢气的能力减弱,氨合成活性降低。因此,Ru/Ce O2-xSi O2催化剂的氨合成活性与Si O2含量之间呈“火山形曲线”趋势。本论文证实了通过改变引入硅物种的方法及调变复合载体中Si O2的含量等手段调节催化剂中金属与载体之间的相互作用,从而改善氧化铈负载钌催化剂的氨合成性能。这将为拓展氨合成催化剂体系提供理论指导,同时也能拓展负载型金属催化剂在涉氢反应中的应用。