【摘 要】
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LaBr3:Ce闪烁晶体具有光产额高,能量分辨率好,抗辐照性能强等诸多优点,近年来在诸多探测领域受到广泛关注。高纯溴化镧多晶材料作为LaBr3:Ce单晶生长的原料,其纯度质量是直接影响LaBr3:Ce单晶质量及闪烁性能的重要因素。但是,溴化镧多晶材料具有易吸潮、高温易水解等缺点,导致溴化镧多晶材料常含有大量的LaOBr杂质,使得LaBr3:Ce闪烁晶体存在性能差和易开裂等诸多问题,严重影响了LaB
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LaBr3:Ce闪烁晶体具有光产额高,能量分辨率好,抗辐照性能强等诸多优点,近年来在诸多探测领域受到广泛关注。高纯溴化镧多晶材料作为LaBr3:Ce单晶生长的原料,其纯度质量是直接影响LaBr3:Ce单晶质量及闪烁性能的重要因素。但是,溴化镧多晶材料具有易吸潮、高温易水解等缺点,导致溴化镧多晶材料常含有大量的LaOBr杂质,使得LaBr3:Ce闪烁晶体存在性能差和易开裂等诸多问题,严重影响了LaBr3:Ce闪烁晶体的应用。本研究采用安全性高、环境污染小的溴化铵溴化法,制备出满足LaBr3:Ce晶体生长基本需求的高纯LaBr3多晶材料。利用布里奇曼坩埚下降法成功生长出一系列性能优越的异价阳离子掺杂LaBr3:Ce单晶,并对其在137Cs放射源辐照下的能量分辨率和相对光产额的变化规律进行了分析。高纯LaBr3多晶料制备工艺研究过程重点探究了LaBr3·7H2O在保护气氛下的脱水过程,确定了LaBr3·7H2O脱水过程主要分三步进行:LaBr3·7H2O→LaBr3·3H2O→LaBr3·H2O→LaBr3。研究了NH4Br共混量对LaBr3多晶料纯度的影响,确定了在LaBr3·7H2O中共混13%的NH4Br时,制备出的高纯LaBr3多晶料纯度最高,其LaOBr杂质含量为311 ppm与相同条件下测得商业化LaBr3多晶料产品的280 ppm较为相近。同时,拉曼表征结果也证实,通过对脱水过程进行严格的控制,可以获得高纯度LaBr3多晶料。利用布里奇曼坩埚下降法,探讨了下降速度对LaBr3:Ce的单晶的质量的影响,确定了LaBr3:Ce的最佳生长工艺条件:1.4℃·mm-1的温度梯度,0.6 mm·h-1的下降速度。实验室制备的LaBr3多晶料生长出的LaBr3:Ce晶体在137Cs放射源辐照下的能量分辨率为6.6%,光产额为112%,基本满足了LaBr3:Ce晶体的生长要求。采用具有d10电子构型的Zn2+对LaBr3:Ce进行掺杂改性。137Cs辐照下的能量分辨率和光产额测试结果显示:在掺杂0.08 mol.%的ZnBr2后,LaBr3:Ce晶体的能量分辨率达到3.4%,相对光产额达到商用掺铊碘化钠（Na I:Tl）晶体的147%,优于LaBr3:Ce晶体3.8%的能量分辨率和135%的相对光产额。模拟计算表明,Zn的d轨道和Br的p轨道产生d-p杂化作用,对LaBr3:Ce单晶的能带结构产生较大的影响,Zn2+的3d轨道使得Zn2+掺杂改性后使得材料的禁带宽度减小,有助于晶体光产额的提高。光学性质的计算结果指出,Zn2+掺杂后的晶体吸收系数和反射系数均降低,有助闪烁光子更好地传递至光学采集系统的光电倍增管（PMT）中,提升晶体的能量分辨率。
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