铁/钴基纳米片修饰MFCs阳极的制备与性能研究

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微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)能够利用电化学活性微生物直接从废弃的、取之不尽的生物质中获取电能,实现绿色产电和废水处理相结合,是一项有前景的可持续能源生产技术。但是MFCs的输出性能却无法满足实际需求。其中,阳极是微生物附着和定殖的重要场所,阳极材料的表面性质如导电性、化学稳定性和生物相容性等会影响产电菌定殖以及胞外电子传递速率,成为了制约MFCs性能的关键因素之一。因此开发高效阳极材料是提高MFCs功率密度和实现实际应用的一个有效途径。本论文采用电化学沉积和原位聚合等方法,以碳布(CC)为基底,制备了聚多巴胺(PDA)包覆的富含氧缺陷的钴纳米片(Ov-Co3O4)作为MFCs的阳极(PDA/Ov-Co3O4@CC)。系统考察金属与聚合物复合物阳极对电池产电和去污性能的影响。研究结果表明PDA/Ov-Co3O4@CC输出的最大功率密度为2.67 W/m~2,与传统的CC电极相比,PDA/Ov-Co3O4@CC也具有更优异的有机物去除率。这主要归因于Ov-Co3O4能在半导体费米能级附近引入缺陷能级,显著减小半导体带隙,提高材料本征导电性。此外,PDA良好的生物相容性和亲水性也有利于细菌粘附和定殖。群落结构和机理分析表明,PDA/Ov-Co3O4@CC通过种间协作以及多途径的界面电子转移加速了胞外电子传递的过程,从而实现高性能的输出。为了进一步提高电极与细菌界面间胞外电子传递速率和传质过程,通过化学气相沉积法和电沉积技术,以碳毡(CF)为基底在N掺杂碳纳米管(NCNT)的表面修饰Fe/Co纳米片,制备了多级次纳米结构复合的一体化自支撑阳极(FeCo/NCNT@CF)。组装电池后发现FeCo/NCNT@CF的输出功率、有机物去除量以及库伦效率均优于空白的碳毡电极,而且胞外产电菌Geobacter占比高达75.3%。附菌后的生物相和电化学测试也显示FeCo/NCNT@CF形成致密的生物膜而且存在细菌与电极界面间电子转移的多种途径。多级次纳米结构不仅增加细菌附着面积和活性位点数量,而且加速电子/离子转移过程。此外,吡啶氮与金属之间的相互作用在NCNT和Fe/Co之间构建了强作用界面,形成了从Fe/Co到NCNT,再到CF的良好的电子转移通路。
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