Zn0.5Cd0.5S基材料的制备及光催化制氢性能研究

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通过光催化分解水制氢技术将太阳能转化为氢能,已成为近年来的研究热点。本论文通过溶剂热法,以乙二胺为溶剂制备的具有光催化活性的Zn0.5Cd0.5S纳米片材料为基础,通过进一步负载Ni(OH)2、Co(OH)2或掺杂Ce3+的途径对其进行改性研究,并利用一系列先进测试和表征手段对改性材料的形貌结构、光电性能和光催化产氢活性进行了深入研究。研究结果表明,通过在Zn0.5Cd0.5S纳米片表面负载Ni(OH)2得到的复合材料,对可见光的吸收得到增强,并提高了载流子的迁移效率,从而大幅提升了该复合光催化材料的产氢性能。当Ni(OH)2负载量为15 wt%时,复合光催化材料的产氢活性达到最高,平均产氢速率可达44.45 mmol·g-1·h-1,约为Zn0.5Cd0.5S纳米片的5.3倍(8.42 mmol·g-1·h-1)。在此基础上,通过在Zn0.5Cd0.5S纳米片表面负载Ni(OH)2和Co(OH)2得到的的二元复合催化剂,由于Co-Ni的协同作用,使得材料的稳定性得到大大提升,该复合催化剂在可见光范围内具有良好的光催化产氢速率,其禁带宽度为2.27 e V,最大光吸收波长为546.26 nm,当负载3 wt%Co(OH)2和5 wt%Ni(OH)2时,在保持平均产氢速率31.85mmol·g-1·h-1的情况下,能够在10 h内稳定产氢。通过在Zn0.5Cd0.5S固溶体中以Ce2S3的形式掺杂Ce3+,使得光催化材料的禁带宽度变窄,在增强材料对可见光吸收的同时,还使光吸收边红移,拓宽了该光催化材料对可见光的吸收范围。当Ce的加入量为11.27 At%时,其禁带宽度为2.09 e V,最大光吸收波长为593.30 nm,较Zn0.5Cd0.5S出现很大程度上的红移,材料的产氢活性达到最佳,平均产氢速率可达16.48 mmol·g-1·h-1,约为Zn0.5Cd0.5S纳米片(8.42 mmol·g-1·h-1)的1.96倍,并有着良好的循环性能,能够在10 h内稳定产氢。
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