可循环Pt催化剂在3-甲基-2-丁烯醛液相催化加氢中的应用

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3-甲基-2-丁烯醛是一种典型的含有C=C和C=O共轭双键的α,β-不饱和醛,其C=O键加氢产物3-甲基-2-丁烯醇在香料合成和农药生产领域有着重要的应用。研发具有高C=O键加氢选择性的催化剂具有重要的理论和实际意义。多壁碳纳米管(MCNT)具有独特的管腔结构、电子特性和良好的吸附性能以及优良的化学和热稳定性,以其作为载体的负载型催化剂在许多催化体系中表现出独特的活性和选择性。本文以MCNT为载体,制备Pt/MCNT催化剂,以XRD、SEM、TEM及ICP等技术对催化剂进行表征,并研究了其上的3-甲基-2-丁烯醛选择性液相催化加氢反应。本文的研究内容主要包括以下三个部分:1)采用甲苯溶剂,氯铂酸作为前驱体,硼氢化钠为还原剂,油胺为保护剂,制备出了Pt纳米颗粒,粒径分布窄,平均粒径为2.5nm。2)采用多步法将预先制备好的Pt纳米颗粒负载到MCNT上,成功制备出Pt粒子尺寸均一且分布均匀的Pt/MCNT催化剂,探讨了Pt负载量、反应温度、反应压力以及催化剂活化处理等条件对3-甲基-2-丁烯醛选择性催化加氢反应的影响。结果发现制备的催化剂展现出高的活性和高的选择性。转化率接近100%时,对3-甲基-2-丁烯醇的选择性最高可达90%以上。3)为实现催化剂快速从液相反应体系中分离,我们设计合成了Pt/Fe3O4-MCNT磁性催化剂,该催化剂具有良好的超顺磁性质,同时仍表现出良好的3-甲基-2-丁烯醛选择性液相催化加氢反应性能。借助外加磁场的作用,可以快速高效从液相反应体系中分离。循环使用5次后,催化剂依旧表现出良好的活性和选择性。
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