【摘 要】
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本论文围绕具有多层级结构的3D打印功能材料的制备和应用展开研究,通过增材或增/减材结合的制备思路,分别制备得到多层级表面粗糙结构材料、多层级孔结构材料以及多层级组分材料。分析多层级表面结构对材料表面浸润性的增强效应、多层级孔结构对材料界面传质的增强效应,以及多层级组分对材料功能和形状的调控作用。探索3D打印多层级结构材料在油水分离、催化、储能、传感等领域的应用。（1）3D打印多层级表面结构:（1）
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本论文围绕具有多层级结构的3D打印功能材料的制备和应用展开研究,通过增材或增/减材结合的制备思路,分别制备得到多层级表面粗糙结构材料、多层级孔结构材料以及多层级组分材料。分析多层级表面结构对材料表面浸润性的增强效应、多层级孔结构对材料界面传质的增强效应,以及多层级组分对材料功能和形状的调控作用。探索3D打印多层级结构材料在油水分离、催化、储能、传感等领域的应用。（1）3D打印多层级表面结构:（1）以聚乳酸（PLA）为研究对象,采用增、减材制造结合的策略,通过调控刻蚀溶剂的种类、温度和时间,制备出含有纳米/微米/毫米多层级表面结构的超疏水PLA膜,其在油水混合物的分离中表现出高达99%的分离效率和40 k L·m-2·h-1的分离通量。借助理论建模与数学推导的方式,建立了3D打印参数与膜孔径之间的关系以及多层级表面结构与疏水性的关系。（2）进一步,制备出具有多层级表面粗糙度的超疏水PLA填料,并应用于水包油型乳液的分离,通过优化填料结构尺寸,实现对正己烷/水乳液高达95%的分离效率和7.5 k L·m-2·h-1的分离通量。（2）3D打印多层级孔结构:（1）以铜粉和铁粉为原料,采用增、减材制造结合的策略,通过选择性合金-去合金过程,得到孔内壁富含铁元素的多层级大孔铜,并通过理论分析提出孔壁形成机理;进一步,直接在所得多孔铜表面原位生长金属有机骨架（MOF）纳米晶体（HKUST-1）,获得孔径分布达6个数量级的HKUST-1@Cu催化剂,并通过理论分析阐述了原位MOF生长机理。HKUST-1@Cu在催化Friedl（?）nder环化反应时表现出优异的催化效率,反应的转化率高达95%。（2）以聚吡咯（PPy）为研究对象,依次通过3D打印技术和冷冻干燥技术得到毫米尺度的木柴堆结构和微米尺度的小孔结构;进一步,通过向体系中引入黑磷纳米片层（BPNS）,使BPNS和PPy通过静电自组装成为“三明治”结构,最终获得具有多层级孔的BPNS/PPy复合电极。BPNS/PPy电极的比电容高达417F/g,并且在10000次充放电循环下仍保持87%的初始活性。（3）3D打印多层级组分材料:（1）以聚乙烯醇（PVA）、琼脂糖、氧化石墨烯（GO）和四硼酸钠为原料,通过一锅法制备得到具有分子间动态化学键、氢键和高分子互穿网络的多层级网络导电自愈合水凝胶。通过调控琼脂糖和PVA的比例,研究其对凝胶温度响应性和机械性能的影响机制,并进一步应用3D打印技术,探究其在各向异性柔性传感中的应用。（2）利用Cu与镓铟共晶（EGa In）之间的界面润湿效应和合金化反应过程,制备得到由Cu/EGa In弹性聚集体组成的可打印油墨,通过直接书写（DIW）打印过程的剪切力诱导使弹性聚集体进行定向排列,得到在溶剂蒸发过程中呈现各向异性收缩的打印材料,进而通过合理设计打印路径,获得预先设计好的空间曲面形状,实现4D打印过程,并进一步组装成为仿生方位传感器,实现震动方位的检测。
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