【摘 要】
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随着科学技术的进步,有机合成化学已经深入的渗透到我们生活的方方面面,在医学、航天、化工、农业等领域中一直发挥着不可代替的作用。在有机合成领域中,C-C键的构建是至关重要的,而Friedel-Crafts反应是构建C-C键最有效的策略之一。Friedel-Crafts反应通过引入各种芳香环以及芳香杂环类化合物,大大的丰富了芳基衍生物的种类。近几十年来,Friedel-Crafts反应的快速发展已经对
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随着科学技术的进步,有机合成化学已经深入的渗透到我们生活的方方面面,在医学、航天、化工、农业等领域中一直发挥着不可代替的作用。在有机合成领域中,C-C键的构建是至关重要的,而Friedel-Crafts反应是构建C-C键最有效的策略之一。Friedel-Crafts反应通过引入各种芳香环以及芳香杂环类化合物,大大的丰富了芳基衍生物的种类。近几十年来,Friedel-Crafts反应的快速发展已经对有机化学和社会产生了巨大的影响。众所周知,吡唑衍生物是一种常见的五元杂环化合物,含有吡唑骨架的化合物广泛存在于各种医药中间体中,具有重要的医学价值。此外,吡唑酮化合物具有多反应位点的特点,因此常被广泛运用于各种不对称研究。然而,在众多已有的研究中,使用手性路易斯酸催化吡唑酮参与的不对称Friedel-Crafts反应却鲜有报道。本论文主要由三个章节组成:在第一章中,我们首先介绍了不对称Friedel-Crafts反应的特点以及近年来的发展,然后介绍了不同的催化体系下发展的不对称Friedel-Crafts反应,包括有机小分子催化以及手性Lewis酸催化等,最后我们对吡唑酮及其衍生物的结构特点展开详细探讨,并综述了吡唑衍生物参与的各种不对称反应。在第二章中,我们详细介绍了课题的实施过程,主要包括反应条件的具体优化过程、反应底物范围的研究、绝对构型的确定、克规模实验和反应机理的研究等内容。在第三章中,我们介绍了常用实验仪器、实验试剂、配体以及反应底物的一般合成步骤、产物的各种表征数据等内容。综上所述,我们发展了一种铜催化的吡唑-4,5-二酮与β-萘酚的不对称Friedel-Crafts反应,该反应能以优异的对映选择性得到一系列吡唑衍生物,极大的丰富了手性吡唑衍生物的制备方法。此外,我们成功的进行了克规模实验,进一步验证了该反应的实际应用性。
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