本文利用基于密度泛函理论的第一性原理量子化学方法研究了H2分子在锆团簇上的吸附和过渡金属铬掺杂锆团簇，主要讨论了它们的几何结构、电子性质及磁性。其主要内容如下：　　 从第一性原理出发，利用密度泛函理论中的广义梯度近似(GGA)，在Dmol3软件包下，我们系统的研究了Zrn(n=2-15)团簇的生长模式及H2分子在其上面的吸附。结果表明，从n=4开始，锆团簇呈现三维结构，且易于形成密堆积结构。通过对团簇的二阶能量差分、离解能分析，得出Zr7、Zr13和Zr15团簇相对比较稳定。氢气分子易于以游离态的形式化学吸附在锆团簇上。通过对化学吸附能量的计算，我们发现氢气对于Zr4团簇的吸附能量是最大的，其次是Zr13团簇，然而对于Zr7团簇的吸附能量确是最小的。由此我们可以说相对于氢气的化学吸附，Zr4和Zr13团簇表现的比较活泼，而Zr7团簇则表现的最迟钝。　　 我们选择Cr原子作为杂质原子，利用密度泛函理论中的广义梯度近似(GGA)系统研究了ZrnCr(n=2-14)团簇的几何结构和电子性质。结果表明：当n＜8时，Cr原子位于主体锆团簇的表面，以后随着团簇尺寸的增长，Cr原子逐渐陷入锆外围框架之中。对于Zr12Cr团簇，Cr原子位于二十面体的中心。通过对团簇的二阶能量差分、离解能、硬度分析，Zr12Cr团簇比较稳定且化学活性较低。此外，我们还对团簇的磁性进行了讨论。结果显示，从n=9开始，铬原子上的磁矩和ZrnCr团簇的磁矩开始完全淬灭。从Mulliken布居分析可知，铬原子内部的电荷转移以及铬原子和锆原子之间的电荷转移应该是铬原子上的磁矩和ZrnCr团簇的磁矩发生变化的主要原因。