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利用生物可降解的聚乳酸（PLA）基材料替代石油基塑料,是降低石油资源消耗,缓解能源危机,合理防控塑料污染,推动绿色、循环经济发展的有效途径。但PLA本身较差的韧性,限制了其进一步的应用,通常采用柔性可降解聚酯来改善PLA韧性,鉴于PLA与柔性聚酯间较差的相容性,常用含PLA分子链的共聚物、功能聚合物或小分子添加剂来调控各相之间的界面相容性,如何调控PLA与其他相之间的界面相容性是获得高性能PLA基材料的研究重点。本文通过在PLA/聚对苯二甲酸-己二酸丁二醇酯（PBAT）共混体系中引入三种不同结构的环氧功能齐聚物,探究环氧功能齐聚物的分子链结构及界面反应效率对PLA及PLA/PBAT共混体系微观分子链结构、凝聚态结构、界面形貌演变、界面相容性及性能的影响。并在此基础上研究了高反应活性的环氧功能齐聚物与羧基化多壁碳纳米管（MWCNTs）的协同作用对PLA/PBAT复合材料界面相结构及介电性能的影响。主要工作如下:（1）利用熔融共混法制备了具有高性能的PLA/PBAT/二元齐聚物（SG）共混材料。采用DSC、DMA、SEM、流变行为、力学性能及加工性能等,探究了具有反应活性的SG对PLA与PBAT的界面相结构与相行为的调控;系统研究了SG对PLA/PBAT共混体系微观分子链运动、界面相形态的演变及宏观力学性能的影响。研究发现,引入低含量的SG具有较低的界面反应活性,在界面处容易形成短支链,促进了分子链的解缠结,导致材料的粘度降低;高含量的SG（＞1.0wt%）具有较高的界面反应效率,能够通过在PLA与PBAT分子链中形成支链,提高分子链间的相互作用,促进分子链的缠结,提高材料的粘度与模量,改善相界面粘结力,调控相结构的转变,当添加0.5 wt%的SG时,在增塑与反应增容的共同作用下,材料具有较为优异的刚韧平衡性。（2）进一步的通过熔融共混法在PLA/PBAT（80/20）共混体系中引入了具有高反应活性的多元功能齐聚物（CE）,制备了具有高强度高韧性的PLA/PBAT/CE共混材料。通过DSC、DMA、SEM、流变行为、力学性能及加工性能等,系统研究了CE对PLA/PBAT共混体系界面相形貌演变、微观分子链运动及性能的影响。研究发现,CE具有较高的界面反应活性,能够通过在PLA与PBAT相界面处构建微交联的三维网络,促进了PLA与PBAT分子链的缠结,提高了分子链间的相互作用,改善了界面相容性。同时,调控PLA与PBAT相形貌由“海岛结构”向“双连续相结构”转变,致使材料表现出类固性特征。当添加0.5 wt%的CE时,两相界面反应效率最高,形成较为完善的界面微交联网络,提高了材料的延展性。特别是材料的拉伸强度达到了49.1 MPa,断裂伸长率提高至366.3%。（3）为探究功能齐聚物结构对PLA/PBAT相界面形貌演变的影响,通过设计合成了具有明确结构的三元功能齐聚物（TE）,并通过熔融共混法制备了具有高性能的PLA/PBAT/TE共混材料。通过DSC、DMA、SEM、流变行为、力学性能及加工性能等,探究了功能齐聚物结构对界面反应效率的影响,系统的研究功能齐聚物结构对PLA/PBAT共混体系微观结构与性能的影响。研究发现,TE的界面反应效率略低于CE,但明显高于SG的界面反应效率。并且TE能够在相界面处构筑较为完善的界面支化和微交联网络,提高材料的固有弹性和熔体强度,促使材料转变为类固性质。同时,调控PLA/PBAT共混物相形态由“海岛”结构转变为“双连续相结构”。特别是当引入0.5 wt%的TE时,共混材料的拉伸强度与断裂伸长率同时提高,拉伸强度达到了49.3 MPa,断裂伸长率提升至320.7%,具有较优异的刚韧平衡性。（4）在前期的研究基础上,通过在PLA/PBAT/CE共混体系中引入羧基化的MWCNTs,制备了具有高介电、高韧性的PLA基复合材料。通过DSC、DMA、SEM、TG、流变行为、力学性能、介电性能及加工性能等,探究了具有高反应活性的CE与羧基化的MWCNTs的协同作用对PLA/PBAT界面相行为和微观分子链运动的影响,以及CE对MWCNTs在基体中位置的调控及其对复合材料性能的影响。研究发现,MWCNTs中的羧基能够与CE分子链中的环氧基产生界面化学反应,进而调控MWCNTs迁移至PLA与PBAT相界面处,并通过在界面处构筑以MWCNTs和CE为核心的多维交联网络,限制了PLA分子链的运动,提高了界面分子链的缠结能力,促进PLA/PBAT复合材料向双连续相结构转变,致使复合材料表现出明显的类固性质,但是高含量的羧基化的MWCNTs容易形成物理屏蔽效应降低了CE的界面反应效率。同时,引入CE后能够通过基团的相互作用,形成导电网络,并且相邻的MWCNTs与聚合物基体之间形成多层次的“微电容”结构,提高材料的介电性能,特别是当引入3.0 wt%的MWCNTs时,复合材料不仅具有较高的介电性能同时兼具有优异的刚韧平衡性。图 32 表 25 参 143