短碳链醇脱氢合成醛(酮)的催化剂制备与应用研究

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短碳链(C3-C6)醛(酮)等羰基化合物及其衍生物在化工领域和我们的生产生活中有着不可或缺的地位,由醇作为反应的原料制备醛酮等羰基化合物,目前已经有工业化发展的趋势,出于经济以及环保方面来考虑,我们要对反应的工艺条件进行优化,选用合适的催化剂直接脱氢反应制得醛酮等羰基化合物,因此开发高效率的催化剂是目前绿色化工领域最具挑战性的技术,有良好的发展前景。本文主要以铁钼和铜锌为主要活性中心,通过共沉淀法制备出两种复合金属氧化物催化剂应用于C5醇直接脱氢反应,对催化剂的催化性能的影响进行考查,同时对催化剂的活性组分的原子配比、焙烧温度、沉淀剂、陈化条件、反应温度、质量空速等条件进行考查,并借助了BET、H2-TPR、XRD、NH3-TPD、TG、N2O吸附等表征手段对催化剂的物化性质进行分析。通过结果分析铜锌催化剂的催化活性远远优于铁钼,本实验的后续研究工作的展开以铜锌催化剂为主。从系列表征谱图我们得知,制备出的铜锌催化剂中氧化铜物种足够分散稳定,在高温下不易失活,机械强度好、催化性能优良,对于后续的研究工作的开展打下了良好的基础。在n(Cu):n(Zn)在1.0时,焙烧温度450℃,碳酸氢钠作为沉淀剂,40℃下陈化2h,碱性氛围下共沉淀法制备出的铜锌复合金属氧化物催化剂效果最优。将自制的铜锌催化剂用于几种典型的短碳链(C3-C6)醇脱氢反应,对催化效果进行了评价,同时确定了各短碳链(C3-C6)醇脱氢的适宜工艺条件,丙醇最佳转化率和醛收率分别为41%和34%以上,异丙醇最佳转化率和酮收率分别为90%和78%以上,正丁醇最佳转化率和醛收率分别为75%和65%以上,二甲基正丁醇最佳转化率和醛收率分别为81%和71%以上,正己醇最佳转化率和醛收率分别为56%和46%以上,环己醇最佳转化率和酮收率分别为73%和69%以上。所制催化剂具有良好的商业前景,基于此基础上后续进行进一步的改进优化可以用于大规模的商业生产。
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