【摘 要】
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气候变化是人类面临的全球性问题,我国已明确提出碳达峰和碳中和战略目标,其中二氧化碳地质封存是降低碳排放的重要途径。气体水合物由于其特殊的笼形结构和显著的气体压缩能力,被认为是一种潜在的海洋二氧化碳封存形式。海洋沉积环境极其复杂,富含大量有机质和纳米黏土,海洋条件下水合物相平衡条件和生成动力学是二氧化碳安全、高效封存的关键问题。本论文以南海神狐海域水合物赋存区保真样品为研究对象,阐明了海洋多组分水合
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气候变化是人类面临的全球性问题,我国已明确提出碳达峰和碳中和战略目标,其中二氧化碳地质封存是降低碳排放的重要途径。气体水合物由于其特殊的笼形结构和显著的气体压缩能力,被认为是一种潜在的海洋二氧化碳封存形式。海洋沉积环境极其复杂,富含大量有机质和纳米黏土,海洋条件下水合物相平衡条件和生成动力学是二氧化碳安全、高效封存的关键问题。本论文以南海神狐海域水合物赋存区保真样品为研究对象,阐明了海洋多组分水合物相平衡变化规律,并进一步研究了孔隙有机物和纳米黏土颗粒对水合物生成影响机制,具体成果如下:（1）我国南海水合物赋存环境中富含丰富的孔隙有机碳源,主要组分是木质素、蛋白质和脂质类分子。弱碱性海洋环境中富含氢质子的有机碳源上的极性官能团去质子化形成有机阴离子,有机阴离子为了达到电中性与溶液中的阳离子通过配位键络合形成有机胶体。胶体内部分布着大量Ca2+和Na+,而Mg2+和Cl-分布在胶体周围。有机胶体内部盐离子配位点被有机物占据,盐离子对周围水分子的静电作用减弱,水合物生成能垒降低。（2）在我国南海水合物赋存区保真样品中鉴定出2058种代谢分子和10种蛋白质。代谢分子中50%是脂质类分子,具有类似表面活性剂的性质,可以降低孔隙水的表面张力,显著促进水合物的形成。蛋白质主要来自詹氏甲烷球菌和嗜热菌,分子量在21.3-48.3 k Da之间,等电点范围是4.92-9.25,蛋白质分子和孔隙中水分子生成氢键降低孔隙水活度抑制水合物成核。（3）黏土表面有机质丰富的官能团将提供更加宽幅的等电点,进而保护颗粒表面电荷密度可以抵抗二氧化碳注入而引起的酸化作用,同时黏土表面有机质携带的电荷将有助于维持其在溶液中的稳定,防止颗粒吸附聚沉。黏土表面的水分子在黏土静电作用下发生偶极化,其中外层弱偶极化的水分子规律排列促进水合物成核。（4）二氧化碳海洋封存过程将伴随潜在的局部酸化,该过程将导致黏土颗粒表面酸溶有机质的溶解。通过对比黏土中水溶有机物和酸溶机物的光谱和能谱发现,酸溶有机物数量是水溶有机物中的2倍以上,且酸性环境有机物中含硫有机化合物显著增加。酸溶有机物具有的表面活性剂的性质不但对水合物成核有显著促进作用,而且有机碳可以扰乱大孔隙中水合物完美晶体的生长,打破大孔隙水合物对小孔隙客体分子传质的屏障作用,增强小孔隙气水接触,使更多水分子转化成水合物。
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