【摘 要】
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近年,环境污染问题越发被人们重视,新能源材料的研发越发紧迫,对环境友好的金属-空气电池逐渐受到人们的关注,但其目前还存在反应过电位高,动力学慢等问题,而寻找性能优异的催化剂是解决这些问题的有效方法。常见的贵金属催化剂成本高,而结构特殊的钙钛矿型复合氧化物可达到与其相近的性能,且其性价比更高。本文以钙钛矿型ZnMnO3为基体,通过元素掺杂以及含碳材料复合的方式对其进行改性。采用X射线衍射（XRD）、
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近年,环境污染问题越发被人们重视,新能源材料的研发越发紧迫,对环境友好的金属-空气电池逐渐受到人们的关注,但其目前还存在反应过电位高,动力学慢等问题,而寻找性能优异的催化剂是解决这些问题的有效方法。常见的贵金属催化剂成本高,而结构特殊的钙钛矿型复合氧化物可达到与其相近的性能,且其性价比更高。本文以钙钛矿型ZnMnO3为基体,通过元素掺杂以及含碳材料复合的方式对其进行改性。采用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、能谱分析（EDS）、X射线光电子能谱（XPS）、氮气吸附/脱附测试（BET）等手段对改性材料的物相、形貌进行表征;采用循环伏安扫描（CV）、线性扫描（LSV）、恒流放电测试等测试手段,对材料的电化学性能以及放电性能进行研究。主要研究内容包括:首先使用共沉淀法、水热法以及球磨法来制备MXene/ZnMnO3复合材料,并研究了不同制备方法下复合材料的结构差异以及电化学性能的优劣,对比发现MXene材料的加入可以提高锰酸锌的ORR催化性能,其中共沉淀法可以保留MXene材料的手风琴状结构,而球磨法对于MXene材料复合锰酸锌的限制因素更少,适用于进行锰酸锌与含碳材料的复合处理。其次,对锰酸锌进行元素掺杂改性,将Gd元素B位掺杂到锰酸锌中,通过共沉淀法制备出了钙钛矿型复合氧化物Zn Mn1-xGdxO3（x=0,0.2,0.4,0.6,0.8）。综合电化学性能测试结果可知x=0.2时制备得到的Zn Mn0.8Gd0.2O3的双功能催化性能最佳,说明Gd和Mn之间的最佳摩尔比为2:8。将Pr元素A位掺杂到锰酸锌中,通过溶胶-凝胶法制备出了不同Pr掺杂量的Zn1-xPrxMnO3（x=0,0.2,0.4,0.6,0.8）。在碱性环境中的电化学测试结果表明,Zn0.6Pr0.4MnO3的ORR性能最佳,可见Pr:Zn的最佳摩尔比为4:6。最后,采用球磨法将MXene、碳纳米管（CNT）与溶胶-凝胶法制备的Zn0.6Pr0.4MnO3以及Zn0.6Pr0.4Mn0.8Gd0.2O3进行复合,制备得到含碳材料/Zn0.6Pr0.4MnO3以及含碳材料/Zn0.6Pr0.4Mn0.8Gd0.2O3。通过一系列表征以及电化学性能测试,发现MXene和碳纳米管都有利于提升材料的催化活性。其中CNT/Zn0.6Pr0.4MnO3的极限电流密度优于Pt/C催化剂,起始电位和半波电位与Pt/C催化剂最接近。在电池的放电性能测试中发现,MXene和碳纳米管都有利于提升电池的放电性能。以CNT/Zn0.6Pr0.4MnO3为催化剂时,铝-空气电池的放电性能最好。综合实验结果发现,Gd和Pr元素的加入都有利于提升锰酸锌的催化性能。相对于Gd元素,Pr元素在A位的掺杂对改善锰酸锌的双功能催化活性的效果更明显。MXene材料和碳纳米管的加入可以大幅度提升材料的比表面积,改善锰酸锌的电催化活性。以上研究,对金属-空气电池空气电极催化剂材料的发展提供了一定的理论基础及研发方向。
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