【摘 要】
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金属-空气电池和电催化分解水技术被认为是十分具有发展前景的电化学能量转换和存储技术。其中所涉及的氧析出反应(oxygen evolution reaction,OER)、氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)和氢析出反应(hydrogen evolution reaction,HER)有着复杂的电化学反应途径导致其反应动力学缓慢和较高的过电位,严重地限制了金属-空
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金属-空气电池和电催化分解水技术被认为是十分具有发展前景的电化学能量转换和存储技术。其中所涉及的氧析出反应(oxygen evolution reaction,OER)、氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)和氢析出反应(hydrogen evolution reaction,HER)有着复杂的电化学反应途径导致其反应动力学缓慢和较高的过电位,严重地限制了金属-空气电池和电催化分解水技术的大规模商业化应用。考虑到贵金属基催化材料的储量稀少、成本高昂以及稳定性差等弊端,亟需合理设计和开发低廉、高效稳定且与环境友好的多功能过渡金属基电催化材料。过渡金属硒化物因其储量丰富、成本低廉、电子结构独特以及潜在的催化性能而备受人们关注,但依旧存在固有导电性不高、形貌控制困难以及本征催化活性不高等问题。为此,本文围绕过渡金属硒化物电极材料展开基础研究工作,利用构建异质界面和引入第二种元素的改性策略对其电催化性能进行优化,同时对其性能的改善与材料结构特性之间的关系进行分析和讨论。首先,本文利用简单的一步水热法制备了Ni0.85Se/Fe3O4异质界面结构材料,电催化性能优于单组分的Ni0.85Se和Fe3O4材料。表征结果证实了异质界面的存在可以优化界面电子结构,使Ni活性组分的3d轨道电子密度增加,有利于OER过程。界面处的强电子相互作用可以降低材料的电荷转移电阻,从而加快反应动力学,提升电催化性能。电化学测试结果表明组分优化的Ni0.85Se/Fe3O4-2具有优异的OER活性和良好的ORR活性。基于Ni0.85Se/Fe3O4-2电极的可充式锌-空气电池具有较高的功率密度和出色的循环充放电稳定性。本工作为构建异质界面结构材料以增加过渡金属硒化物的电催化性能提供了新的实践途径。随后,利用材料结构上的设计和活性组分之间协同作用来提高过渡金属硒化物的HER和OER活性,改善电催化水分解性能。通过水热法引入第二种元素制备了Mo改性NiSe2材料,其具有空心球结构,利于暴露更多活性位点,便于活性位点与电解质溶液之间的更好接触促进传质过程。此外,Mo和Ni之间协同作用对材料电催化性能的提升也起到了一定的积极作用。电化学测试结果表明组分优化的NiSe2-Mo2具有较单组分NiSe2更好的HER和OER活性,将其应用于碱性条件下电催化分解水,在施加外加电压1.71 V时,可以达到10 m A cm-2的电流密度。本工作为引入第二种元素改善过渡金属硒化物的电催化活性提供了参考。
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