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热塑性聚氨酯(TPU)是一种由硬段和软段组成的线形嵌段聚合物,目前已广泛地应用于粘合剂、涂料、生物医药和复合材料等领域。但是由于聚合物的共性,TPU材料具有绝缘性,容易在使用过程中在TPU表面聚积电荷而造成火灾及爆炸;同时,水蒸气和气体分子能容易地渗透通过TPU薄膜,从而影响了其在阻隔领域中的应用。所以,对TPU进行阻隔及抗静电性能研究至关重要。石墨烯作为一种新型碳材料,被认为是一种超薄、高透明、高导电和对气体有高效阻隔能力的材料。本文研究了不同功能化改性的石墨烯/TPU复合材料,并对其微观结构、阻隔性能、力学性能及抗静电性能等做了详细研究。利用溶液成型的方法于涂膜机上制备出不同含量比的氧化石墨烯/热塑性聚氨酯(GO/TPU)复合材料,通过热重分析寻找最佳的原位热还原温度点,结果表明200℃为最佳的还原温度,所得复合材料(HRGO/TPU)其导电渝渗值为2.3%,且经过二次涂膜(SHRGO/TPU)后,复合材料的机械性能得以恢复。用绿色无污染还原剂L-抗坏血酸对GO进行还原,红外光谱、拉曼光谱及XPS研究表明L-抗坏血酸能很好的将GO表面的含氧基团去除,且经过无机盐沉降后所得功能石墨烯(LRGO-o)能短时间稳定分散在有机溶剂中,同时所得复合材料(LRGO-o/TPU)具有更低的渝渗值,为1.7%。用双十二烷基二甲基溴化铵(DDAB)对GO进行改性得到功能化GO(DD-GO),经抗坏血酸还原得到DD-RGO,XPS研究表明DDAB以化学键形式插入石墨烯层间,FESEM表明,DD-RGO以褶皱层状的形式均匀分散在TPU基体中,并且包覆在复合材料薄膜断口表面。当DD-RGO的添加量为2wt%时,复合材料膜的阻隔性与导电性相对于纯TPU分别提高了 50%与7个数量级,阻隔性与抗静电性明显提高。通过非共价改性制得功能石墨烯/碳纳米管杂化粒子(FRGO-CNTs),能够长期稳定的分散与DMF中不发生沉降,且与IPU基体相容性好。当FRGO-CNTs添加量为2%时,FRGO-CNTs/TPU复合材料热分解温度提高了 49℃,氧气透过率下降了 53.2%;当添加量仅为0.8%时,其体积电阻率ρv为5×105Ω·cm,下降7个数量级。其拉伸强度和断裂伸长率随杂化粒子含量的增加呈现出先上升后下降的趋势。