聚合物基电热材料是利用材料的导电热效应制成的一种电加热材料,是聚合物基导电复合材料(CPCs)的一个重要应用方向。研究复合材料的电热性能对拓宽导电复合材料的应用领域具有重要意义。本文以通用塑料高密度聚乙烯(HDPE)为基体,以碳纤维(CF)、碳纳米管(CNT)为导电填料采用熔融共混的方法制备了HDPE/CF、HDPE/CNT以及HDPF/CNT/CF复合材料,采用Y-射线辐照处理提高热稳定性、混杂填料提高材料导电性、碳纸复合改善填料分散性等研究方法,对复合材料的电性能和电热性能进行了深入的探讨,主要研究内容和结果如下：研究了]HDPE/CF导电复合材料的电性能、电热性能、介电性能,以及γ-射线辐照处理对复合材料电热性能及力学性能的影响。采用熔融混合的方法制备了HDPE/CF导电复合材料。HDPE/CF复合材料的逾渗值为10 wt% (5.26 vo1%)；复合体系的电阻率随温度的变化具有明显的温度依存性,其中CF含量为10 wt%的复合材料的正温度系数(PTC)强度可达1010Ω·cm,具有自控温特性。复合材料的表面发热温度(Ts)强烈依赖于填料含量及外加电压的大小；当外加电压为2-9V时,复合材料特征时间常数τg为35-120s,显示了较高的发热效率。体系交流电阻率表现出在逾渗值前对频率的完全依赖和逾渗值后对频率的部分依赖；在逾渗值附近,复合材料的介电常数、介电损耗均随CF含量增加而逐渐增大。对CF含量为10 wt%的复合材料进行γ-射线辐照处理,经辐照处理后的复合材料形成了三维交联网络结构,辐照后材料的结晶度略有增加,储能模量略微增大,热膨胀尺寸减小。复合材料的Ts在辐照后高于辐照前。此外,辐照聚合物具有非常稳定的PTC现象,且重复性好。采用充电电池充当外加电压,辐照剂量为250KGy复合材料施加9V电压后,温度可达54.2℃,并保持发热约6h。研究了HDPE/CNT复合材料的电性能、电热性能、介电性能。HDPE/CNT复合材料的逾渗值约为2 wt% (1.12 vol%),远低于HDPE/CF复合体系；复合体系电阻率随温度的变化不大,具有电阻率热稳定性。复合材料的表面发热温度(Ts)同样依赖于填料含量及外加电压的大小,但与HDPE/CF复合材料相比,相同填料含量下,HDPE/CNT复合材料的表面发热温度稍低于 HDPE/CF复合材料,表明复合材料的电热性能不仅与导电填料的含量有关,还与填料的形态以及分散状态等因素有关。此外,相同含量条件下,与HDPE/CF复合材料相比,HDPE/CNT复合材料的熔点、结晶度、热稳定性均稍高一些。体系交流电阻率同样表现出在逾渗值前对频率的完全依赖和逾渗值后对频率的部分依赖；在逾渗值附近,复合材料的介电常数、介电损耗均随CNT含量增加而逐渐增大。基于以上研究,考虑到混杂填料的填充对复合材料的协同增效作用,研究了CNT/CF混杂填料对复合材料电性能和电热性能的影响,并阐述了其协同效应。采用熔融共混的方法制备了HDPE/CNT/CF复合材料。电性能及电热性能研究表明：含有混杂填料的复合材料有着比单独填料更低的电阻率；填料总含量相同时,混合填料复合材料的电热性能优于单独填料复合材料,如较高的表面发热温度(Ts),快速的温度响应(τg)及更好的热稳定性。可见采用CNT/CF混杂填料,不仅降低了每种填料的使用量,而且产生了互相合作的导电网络结构,通常将这种共同构筑导电通路的作用称之为协同作用。这种协同作用可以认为是两种不同类型的碳填料形成了互相合作的导电网络结构,CF相互搭接构成了长距离的传输通道,而CNT在CF之间形成良好的“桥架”作用,因此,电荷可以更加有效的在CNT和CF相互连接的导电通路中流动。此外,通过使用充电电池作为外加电压来评价混杂填料复合体系的发热性能,在提供约6V的电压时可使复合材料的发热温度达到57.6℃,并可以持续发热约6h。此外,为改善CNT在基体中的分散性,采用先将CNT制备成碳纳米管纸(CNP)再与HDPE复合的形式制备了复合材料,研究了复合材料电热性能的改善。实验所制得的CNP表面平整、光滑、孔径均匀；HDPE/CNP复合材料的三层复合结构清晰可见,碳纳米纸复合层的厚度约为70μm。CNP的拉伸强度约为1.91MPa；HDPE/CNP复合材料的拉伸强度为24.88MPa,拉伸模量为1.953GPa,高于HDPE基体的拉伸强度；而相同含量下,共混HDPE/CNT 的拉伸强度为24.78MPa,拉伸模量为0.938GPa。研究表明以CNP形式复合的材料在相同电压下,其发热温度远高于以共混方式制备的HDPE/CNT复合材料。