中国东部陆架海黑碳沉积记录及其对传统持久性有机污染物的迁移特性表征

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结合特定区域环境下的多个高分辨率沉积记录,可以更有效的揭示污染物含量的时空特征,从而更好地了解其源信号在经历了长期传输过程后的变化。在河口,大量泥沙输入和快速沉积过程掩盖了源信号,因此本文选取了我国东部陆架海远离河口输入地区的三根沉积柱(渤海中部泥质区M7,南黄海中部泥质区F0306,济州岛西南泥质区FFJ103),对其中黑碳(Black Carbon,BC)及其组分的含量通量进行讨论分析,并尝试用BC库存值来评估持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)在大气和水体传输中的损失。得出的主要结论如下:数据显示,M7、F0306和FFJ103中BC含量范围分别为0.61~1.68、0.7~1.43和0.97~1.59 mg/g,通量范围分别为0.34~0.79、0.28~0.55和0.21~0.34mg/cm~2/yr。与含量范围相比,三根沉积柱的BC通量呈现出明显随着离岸距离的增加而减少的趋势,更符合大气传输占主导的陆源污染传输路径。M7、F0306和FFJ103中TOC含量范围分别为4.03–7.02 mg/g、5.38–7.99 mg/g和4.4–6.28mg/g。TOC含量大体上呈现随时间逐渐增加的趋势,最大值基本都出现在表层。焦炭占沉积物样品中黑碳含量的绝大部分,从M7到FFJ103焦炭含量占黑碳总含量的比例逐渐下降,烟炱含量占比则呈上升的趋势。这种空间分布的差异可能是因为焦炭的粒径大传输距离短,而粒径小的烟炱可以通过大气进行长距离的运输。沉积柱中BC通量的时间变化趋势可大致分为以下三个阶段:第一阶段,20世纪50年代初到20世纪60年代中期。M7、F0306和FFJ103三根沉积柱中BC通量都呈现一定的增加趋势,主要是因为生物质燃烧排放的增加;第二阶段,20世纪60年代中期到20世纪90年代中期。BC通量总体呈降低的趋势,但在80年代初表现出了一小段的增加趋势。80年代初BC通量上升主要是“改革开放”政策实施带来的工业活动和民用燃烧排放量的增加,随后的下降与1996年我国颁布实施《煤炭法》以及一系列清洁法规,导致BC排放量下降。第三阶段,20世纪90年代中期到采样年代。三根沉积柱都表现出了一定的增加趋势,主要是因为工业化和城市化的新发展导致民用和工业BC排放的增加以及车辆增长带来的BC排放量增加。传统持久性有机污染物的临界峰值与我国相应POPs产品的历史生产使用记录和禁止事件大致吻合,本研究中POPs沉积通量的时间变化趋势与我国湖泊河口沉积柱样的变化趋势基本一致,表明海洋中的持久性有机污染物主要来自陆源污染。除了受源排放的影响外,在大规模的土地利用方式转换过程中,地表径流也会将这些本来贮存于土壤中的农药输送到海洋最终进入沉积系统中,这也是1990年前后出现第二次污染物峰值的主要原因。与DDTs和HCHs总体下降的趋势不同,PCBs和PBDEs的沉积通量自20世纪90年代以来都呈现出了增加或强劲反弹的趋势,表明这些污染物的源排放在不断地增加,也证实了来自电子垃圾回收过程以及工业过程中非故意产生的PCBs排放的增加。M7、F0306和FFJ103中黑碳和持久性有机污染物的库存值呈现出随离岸距离的增加而下降的趋势,这一现象也可以进一步说明污染物主要来自于陆源污染的排放。与渤海(M7)相比黄海(F0306)中PCBs和8PBDEs的富集程度较高,这是由于沿岸地区较高的污染源排放导致的。与黄海中部泥质区(F0306)的库存值相比东海济州岛西南泥质区(FFJ103)中仅有9%、18%、28%、41%、38%的HCHs、DDTs、PCBs、8PBDEs和BDE-209最终被埋藏在沉积物中。导致从F0306到FFJ103库存显著下降的主要原因是在大气和水体长距离传输过程中的损失。其中水体中POPs的损失分别为HCHs 46%、DDTs 40%、PCBs 36%、8PBDEs17%和BDE-209 17%;从F0306到FFJ103的大气传输过程中,POPs的损失分别为HCHs 45%、DDTs 42%、PCBs 36%、8PBDEs 42%和BDE-209 45%。
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