生物分子辅助构建g-C3N4基光催化复合材料及其性能

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具有高效可见光催化活性的半导体异质结在环境污染治理和新能源领域具有重大的应用前景。g-C3N4和硫化物是具备可见光催化活性的两种具有代表性的材料,两者构成的异质结不仅能拓宽半导体的光响应范围,也能很好的抑制光生载流子的复合,但如何进一步改善其界面结合,提高光生载流子的分离效率,获得具有合适氧化还原能力的光生电子和空穴依然是要解决的关键科学和技术问题。基于此,本文以质子化g-C3N4作为基体,Au和r GO作为电子传输载体,生物分子L-半胱氨酸作为硫源,利用生物分子表面丰富的官能团及其与质子化g-C3N4和电子传输载体之间的相互作用来构建具有紧密结合界面的g-C3N4和硫化物半导体异质结。具体的研究内容和结果如下:1.利用生物分子L-半胱氨酸辅助水热法成功制备出三元复合材料Cu In S2/Au/g-C3N4。理论计算和实验结果表明,半胱胺酸分子有利于改善g-C3N4和硫化物半导体之间的界面结合,Au纳米颗粒的引入能够有效调控Cu In S2的形貌和数量,同时Au作为电子传输载体,实现了异质结内Z型电荷传输机制。三元异质结在光催化CO2还原过程中所生成的CO和CH4的产率分别是g-C3N4的5.04倍和2.87倍,四环素降解效率为g-C3N4的2.07倍。这可能是由于全固态Z型结构的构建,在抑制光生载流子复合的同时还有效保证了光生电子和空穴的氧化还原能力。2.通过调控Cu In S2在Cu In S2/Au/g-C3N4复合材料中的含量,筛选出具有最优光催化活性的复合材料。研究结果表明,改变Cu In S2含量能够有效抑制Au/Cu In S2的团聚现象,使其能够更细小和均匀的分散在g-C3N4的表面上,从而增加异质结的数量。其中当Cu In S2和g-C3N4之间的质量比为0.8:1时,体现出最佳的光催化CO2还原性能。同时,由于Cu In S2具有良好的近红外光响应性能,Cu In S2/Au/g-C3N4复合材料在近红外光照下,5 h内对四环素的降解效果达到了45.1%。3.以石墨烯代替贵金属Au纳米颗粒,利用生物分子L-半胱氨酸辅助水热法成功制备了Cu In S2/r GO/g-C3N4系列复合材料。引入石墨烯之后,复合材料对可见光吸收能力得到明显增强。在可见光的照射下,该复合材料在光催化CO2还原过程中所生成的CO和CH4产率分别为g-C3N4的5倍和1.93倍。在75min内对二-硝基酚的降解效率达到了85%,明显优于g-C3N4
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