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深紫外相干光(λ<200 nm)一直以来是稀缺资源,它在半导体光刻、高密度存储、激光微纳工、材料制备、光化学合成和先进科学仪器研制发挥着重要作用。众所周知,使用非线性光学晶体对固态激光源通过多级频率转换是产生实用化、精密化深紫外激光最有效的方式。因此,寻找一个性能优异的深紫外非线性光学晶体是产生高质量深紫外激光源的关键。本论文主要围绕深紫外非线性光学晶体NBBF生长,深紫外光学新材料的探索和两种非线性光学晶体La2Al4.68B8O22和LiSr3Be3B3O9F生长和性能评估三方面内容开展研究。 1、NBBF晶体生长和性能评估 在NaBF4-B2O3-NaF助熔剂体系下进行NBBF的晶体生长探索,通过自发成核法生长出28×22×1.5mm3的NBBF单晶。通过单晶结构解析,确定了NBBF的结构为单斜晶系,C2空间群。通过深紫外光谱测试首次确认其短波截止边为155 nm,通过粉末倍频测试得到倍频系数约为0.76×KDP,通过第一性原理计算的双折射率△n=0.091(λ=200 nm)、最短倍频波长为185 nm。从而确认NBBF也是一种深紫外非线性光学晶体; 2、以KBBF和SBBO为结构模型,开展了深紫外光学材料探索 通过合理的结构设计,发现了两例有价值的KBBF型新材料:BaBe2BO3F3和Be2BO3F。其中BaBe2BO3F3是一种有潜力的深紫外非线性光学晶体,Be2BO3F是一种有潜力的深紫外双折射晶体。以SBBO为结构模型,得到了一系列SBBO型结构:BaMBe2(BO3)2F2(M=Ca,Mg,Cd)和NaMgBe2B2O6F,这类结构消除了SBBO结构的不稳定性。在BaMBe2(BO3)2F2(M=Ca,Mg,Cd)系列化合物,引入了原子半径较大的Ba原子,打破了SBBO原有的[Be6B6O15]。。双层结构,以柔性的[Be3B3O6F3]单层结构替换。NaMgBe2B2O6F是前人报道的MMBe2B2O6F(M=碱金属,M=碱土金属)系列结构中[BO3]密度最大的化合物。 3、两种非线性光学晶体La2Al4.68B8O22和LiSr3Be3B3O9F4(LSBBF)的发现、晶体生长和性能评估 在La2O3-B2O3-Al2O3体系内发现了一种新的非线性光学晶体La2Al4.68B8O22。通过项部籽晶法对La2Al4.68B8O22的开展晶体生长工作,得到了55×25×13 mm3的单晶。并对其晶体结构、热稳定性、透过光谱和折射率色散方程首次进行了深入研究。同时,在NaSr3Be3B3O9F晶体基础上,通过助熔剂法得到了另一种新的紫外非线性光学晶体LiSr3Be3B3O9F(LSBBF)。它的粉末倍频效应强度为约为2.2×KDP,紫外吸收边约为175 nm。进一步的理论研究显示,它的最短倍频波长在245nm左右,其紫外倍频性能与NSBBF相当。以上结果显示,LSBBF在钕离子激光四倍频266 nm激光输出上有潜在的应用价值。