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等离激元,常见于贵金属纳米颗粒表面,当其与外加电场发生共振(即等离激元共振)现象时,会引起独特的线性和非线性光学响应。因此,等离激元被广泛应用于非线性超快光子器件、光电调制和光催化等诸多领域中。然而,尽管等离激元在多种光子学科研领域中均有着深远的潜力,但是从基础性的理论研究到实验室中的光子学应用,再到普及式的工业化生产,依然极具挑战性。首先,等离激元的尺寸在纳米量级,大批量合成均匀、稳定且可调控的纳米颗粒,并与各种光子学元件相结合是实际应用的基础;其次,对不同波段等离激元诱导的非线性光学响应的提高及调控是发挥等离激元器件性能优势的关键;最后,将等离激元响应成功应用于实际光子器件中,优化参数从而提高器件性能,同样是一项亟待解决的难题。随着离子注入技术的发展,逐渐可以解决上述问题。自1975年G W.Arnold等人在玻璃材料中合成了等离激元纳米颗粒以后,几十年中离子注入制备和调控等离激元方向得到了蓬勃的发展,并显现出其在集成光子学领域的独特优势。由于离子注入合成的纳米颗粒嵌入于介电材料中,其等离激元被良好地保护并与介电材料相集成,从而让等离激元效应与介电材料本身的光学性质之间的耦合更密切。这种天然的特征可以完美解决纳米颗粒的稳定性和与不同光子器件材料不匹配的问题。通过设计不同的离子注入参数,多次注入不同种类的离子,可以精确合成和控制纳米颗粒的形貌结构。利用结构变化给等离激元带来的性质改变,可以对材料不同波段非线性光学响应进行精确的调控。理论上,利用离子注入方法可以在任意类型基底材料中制备等离激元,因此,基底材料的选取也是调控非线性光学响应的关键。过去几十年中,该领域的发展一直局限于玻璃等无特殊光学性质的基底材料,而介电晶体(如铌酸锂、钽酸锂、钇铝石榴石等)、半导体(如二氧化钛等)等材料的独特性质与等离激元之间的相互作用却鲜有研究。同时,这些材料也是集成光子器件中常用的光学材料,因此基于该基底材料的离子注入制备等离激元调控非线性光学响应的研究具有重要的意义和实用价值。实现不同种类介电材料中的等离激元制备和非线性调控,为提高光子器件性能和开发多功能集成器件提供了广泛的可能性。本论文的主要内容,包括基于离子注入方法的等离激元纳米颗粒的合成;基于非线性叠加法、光热效应法、层间散射法、电荷转移法等多种机制的非线性光学效应的改性和调控;基于介电晶体光波导、微管谐振腔等结构的集成光子器件的性能增强和调控,包括可见、近红外波段调Q锁模波导激光的产生等。根据不同的研究目的、不同的非线性光学响应调控机制和不同的光子器件中的应用,可以将本论文的主要工作归纳为如下内容:利用低能金(Au)离子注入技术和热退火处理,在铌酸锂(LiNbO3)晶体中合成了 Au纳米颗粒,平均直径为30 nm。测量得到Au纳米颗粒的吸收峰在640 nm处,展现了优良的局域表面等离激元共振效应(LSPR)。Z扫描测量结果表明单片LiNbO3晶体在1 μm处没有明显的三阶非线性光学响应,嵌入Au纳米颗粒的LiNbO3在1 μm处显示出饱和吸收。利用这一特性,将嵌入Au纳米颗粒的LiNbO3作为可饱和吸收体插入到飞秒激光直写的掺钕钒酸钇晶体(Nd:YVO4)波导系统中,实现了波长1064 nm,脉宽74.1 ps,重复频率6.4 GHz的调Q锁模脉冲激光。利用低能银(Ag)离子注入技术,在LiNbO3晶体中合成了 Ag纳米颗粒。随着注入剂量的提高,吸收峰展现出红移。分别研究了嵌入Ag纳米颗粒的LiNbO3在515 nm和1030 nm下的三阶非线性光学响应,展现出的三阶非线性光学响应是Ag纳米颗粒和LiNbO3协同作用的结果。利用嵌入Ag纳米颗粒的LiNbO3分别结合Pr:LuLiF4激光晶体和Nd:YVO4激光晶体,实现了 639 nm的调Q脉冲激光和1064 nm的调Q锁模脉冲激光。利用顺序离子注入方法,在熔融石英(SiO2)中合成了壳核型等离激元纳米颗粒。线性吸收测试表明等离激元共振峰位于414 nm。和单次注入形成的纳米颗粒相比,壳核型等离激元纳米颗粒在不同光强下均展现了良好的饱和吸收,饱和强度为5.7 GW/cm2。同时近场强度大幅降低,从而有效提高了纳米颗粒的光损伤阈值5.7倍,降低了光热效应对纳米颗粒的破坏,保护了其非线性吸收响应。利用顺序离子注入方法,在LiNbO3晶体中注入Ag离子和铜(Cu)离子,合成了双层等离激元纳米颗粒结构,线性吸收测试和非线性吸收测试表明,线性吸收峰位为588 nm,饱和强度为17.9 GW/cm2。上下层纳米颗粒间的散射效应诱导的能量转移有效增强了上层纳米颗粒的等离激元共振响应,使得近场和调制深度提高了两倍。双层等离激元纳米颗粒作为可饱和吸收体应用于Nd:YVO4激光谐振腔中,实现了脉宽37 ps,重复频率6.55 GHz的1 μm调Q锁模脉冲激光。和单层Cu纳米颗粒可饱和吸收体制备的激光相比,其具有更短的脉宽和更高的输出功率。利用低能Ag离子注入技术,在金红石(TiO2)半导体中合成了 Ag纳米颗粒,催化实验表明嵌入Ag纳米颗粒后的TiO2半导体的电催化效率提高。Z扫描和泵浦探测实验证实了 Ag纳米颗粒和TiO2半导体之间电荷转移过程的存在。Ag纳米颗粒的高吸收效率加快了和TiO2之间的电荷转移速度,进而调节了 TiO2的非线性光学响应,降低了TiO2的饱和强度。基于此,将嵌入Ag纳米颗粒的TiO2作为可饱和吸收体嵌入掺钕的钇铝石榴石(Nd:YAG)晶体的包层光波导中,制备了脉宽为16.8 ps,重复频率为26.4 GHz的低激光阈值1μm调Q锁模脉冲激光。利用顺序离子注入方法和金刚石刀切割技术,在具有脊形波导的Nd:YAG晶体中合成了 Cu纳米颗粒。线性和非线性光学响应被研究。线性等离激元共振峰位于592 nm,且表现出了饱和吸收,50 nJ下的饱和强度是12.99 GW/cm2。基于Cu纳米颗粒和波导之间的倏逝场耦合,在1 μm处实现了重复频率为7.8 GHz,脉宽24.8 ps的调Q锁模激光。利用低能Ag离子注入方法在微管谐振腔管壁中注入Ag离子,通过控制注入剂量,使得在管壁中嵌入Ag离子和Ag纳米颗粒,以及控制管壁折射率的变化,进而调制了微管谐振腔共振模式的移动。折射率增加诱导共振模式红移和纳米颗粒生成诱导共振模式蓝移之间的竞争现象被研究。此外,由于纳米颗粒增加了光的限制作用,品质因子得以提高。