MOFs@POPs杂化材料高效催化CO2转化制备环状碳酸酯

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二氧化碳作为气候变暖的重要因素,降低大气中二氧化碳的浓度,减少对气候的影响显得至关重要。同时二氧化碳也可以作为一种重要的C1原料,将其转化为高附加值产品既可以降低对环境的影响又具有良好的经济效益,因此通过二氧化碳与环氧化物的环加成生成环状碳酸脂的反应越来越具有吸引力。MOFs具有高比表面积和丰富的路易斯酸位点,POPs具有较大的表面积和可调节的孔径。MOFs@POPs材料可以有效的集合MOFs和POPs的优点。本论文设计两种MOFs@POPs(ZIF-8@TU-POP和ZIF-67@POP-n)杂化材料用于催化CO2与环氧化物环加成反应。首先合成了ZIF-8@TU-POP杂化材料,由于含有丰富的路易斯酸位点(Zn2+)以及氢键供体(脲基),因此可以选择作为CO2与环氧化物环加成反应的催化剂。对合成的ZIF-8@TU-POP杂化材料采用PXRD、FT-IR、SEM、XPS、TG等多种手段进行表征,表明杂化材料制作成功。ZIF-8@TU-POP在催化CO2与环氧丙烷环加成反应表现出优异的催化性能,转化率达到98%,选择性达到99%。通过探究底物适用性,发现其对其他环氧化物也具有优异的催化效果。且反应后的催化剂具有良好的可循环使用性和稳定性。反应后的催化剂,在六次循环后转化率可以达到96%。合成了一种MOFs@POPs杂化材料ZIF-67@POP-n材料,采用PXRD、FT-IR、SEM、XPS、TG、mapping等多种手段进行表征,表明杂化材料被成功合成。由于含有丰富的路易斯酸位点以及大量的亲核基团,将杂化材料用来催化CO2与环氧化物的环加成反应。催化实验研究表明,该催化剂对于催化CO2与环氧化物环加成反应具有良好的催化效果,当底物为环氧丙烷时,转化率可以达到93%。通过催化实验发现其具有良好的底物适用性。在五次循环实验后,ZIF-67@POP-n没有明显改变。说明了ZIF-67@POP-n良好的循环性和稳定性。两种MOFs@POPs杂化材料为我们研究CO2捕获与转化提供了研究思路和技术支撑。
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