【摘 要】
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工业经济的迅猛发展带来CO2排放量的急剧增加,其造成的温室效应已引起全球的广泛关注。离子液体催化CO2与环氧化物进行羰基化偶联反应合成环状碳酸酯,是一条是原子经济反应路线,符合双碳战略要求。但离子液体因其自身相态和黏度等性能在分离与回收方面耗能耗时,限制了其进一步的工业化应用。因此,寻求新的载体制备高效的固载化离子液体催化剂一直备受关注。本文研究的主要内容如下。首先,为了增强Na Y分子筛的酸性,
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工业经济的迅猛发展带来CO2排放量的急剧增加,其造成的温室效应已引起全球的广泛关注。离子液体催化CO2与环氧化物进行羰基化偶联反应合成环状碳酸酯,是一条是原子经济反应路线,符合双碳战略要求。但离子液体因其自身相态和黏度等性能在分离与回收方面耗能耗时,限制了其进一步的工业化应用。因此,寻求新的载体制备高效的固载化离子液体催化剂一直备受关注。本文研究的主要内容如下。首先,为了增强Na Y分子筛的酸性,提高催化效果,在不同的反应温度下通过离子交换法将Na Y分子筛改性成HY分子筛,并对Na Y分子筛和HY分子筛进行了红外结构、结晶结构、比表面积等测试。将两种分子筛分别催化CO2和环氧丙烷环生成碳酸丙烯酯,在反应温度110℃,压力2.0MPa,反应时间2h,分子筛的用量占环氧丙烷质量的2.0%的条件下,Na Y分子筛和HY分子筛对合成碳酸丙烯酯都具有一定的催化效果,但因HY分子筛酸性更强而呈现出较好的催化效果,环氧丙烷转化率、产物选择性和产率分别达到31.60%、21.98%和6.95%。然后,采用一步法将N-甲基咪唑、卤代烷烃、溴化锌等原料混合,80℃条件下搅拌回流,反应24h,制备复盐离子液体[BMIM]Br/（Zn Br2）2和[He MIM]Cl/（Zn Br2）2,再将二者分别固载到HY分子筛上,制备了固载化离子液体催化剂HY-[BMIM]Br/（Zn Br2）2和HY-[He MIM]Cl/（Zn Br2）2,并对这两种固载化催化剂进行了红外结构、结晶结构、比表面积等测试。将催化剂HY-[BMIM]Br/（Zn Br2）2和HY-[He MIM]Cl/（Zn Br2）2分别用于催化CO2和环氧丙烷合成碳酸丙烯酯,对比研究了两种固载化离子液体催化性能,结果表明,HY-[He MIM]Cl/（Zn Br2）2的催化效果优于HY-[BMIM]Br/（Zn Br2）2,这是由于HY分子筛酸性较强,同时[He MIM]Cl/（Zn Br2）2的羟基基团与HY分子筛形成协同催化作用,更利于催化反应进行,使环氧丙烷转化率﹑产物选择性和产率均提高到89%以上。但其循环使用性能较差,存在明显的脱载现象。最后,为了解决活性组分流失问题,本文采用3-氯丙基三乙氧基硅烷（CPTES）先与HY分子筛反应,形成硅烷分子筛HY-CPTES,再将其与[He MIM]Cl/（Zn Br2）2反应制备硅烷偶联的分子筛固载离子液体催化剂HY-CPTES-[He MIM]Cl/（Zn Br2）2,并对其进行了红外结构、结晶结构、热稳定性、表观形貌等分析与测试。将该催化剂用于催化合成碳酸丙烯酯,考察反应温度、反应压力和催化剂循环使用次数对催化性能的影响。结果表明,当催化剂占环氧丙烷质量的2.0%,压力2.0MPa,温度130℃的条件下,催化剂的催化效果最好,环氧丙烷转化率、产物选择性和产率分别达到了95.21%、90.34%和86.01%。该反应条件下的循环使用次数实验结果表明,硅烷偶联分子筛固载的复盐离子液体催化剂循环使用八次后,环氧丙烷转化率﹑产物选择性和产率仍然可以达到80.92%、85%和68.78%。综上所述,硅烷偶联剂在一定程度上增强了固载化离子液体催化剂的化学键能,缓解了固载化离子液体催化剂的活性组分流失现象。
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