作为一种新型材料,二维过渡金属碳/氮化合物（MXene）由于其具有优异的物理化学等性质被广泛地应用于能源储存、自旋电子器件、催化剂等各个领域。材料的这些性能和其电子结构有直接关系。众所周知,能带工程是新型材料设计的核心工作。通过合理地引入缺陷、应力、异质结或超晶格等,不仅可以实现对现有材料性能的改善和调控,而且可以拓展设计新型材料的手段和方式。基于这些认识,本文从第一性原理的方法入手,系统地研究了MXene类材料的能带调控方式及其对性能的影响,具体的研究内容如下:首先,本文详细地讨论了本征点缺陷对MXene电子性质的影响以及缺陷的浓度和扩散。我们发现原始Ti₃C₂中表层和内层Ti原子都是C_3v晶体场,它们的3d轨道会分成两简并的3d_xy,3d²²_x-y,两简并的3d_xz,3d_yz以及单一态3d_z²。单一Ti/C空位的引入使空位附近的晶格结构发生形变,进而改变了轨道劈裂方式,使原来的简并轨道进一步分裂。形成能大于零,其主要源于两个相互竞争的因素,一个是空位引入悬挂键,增加总能量,另一个是Ti/C空位的形成使空位附近的晶体结构发生变化,降低总能量;形成能和位形熵共同决定空位的浓度,我们研究了空位团簇(Vacancy clusters,V^c_Ti,c指空位团簇的数量)的浓度与温度之间的关系,证实了空位团簇的存在;由于空位在形成后不会静止在固定位置,它可以在晶体中运动,所以我们研究了Ti空位和C空位的扩散。模拟结果显示Ti空位从内层扩散到表层要比从表层扩散到内层容易,并且C空位难以从一个C层扩散到另一个C层。其次,MXene材料因含有过渡金属而可能展现出丰富的磁性特征。但在制备过程中引入的表面官能团（Surface functional groups,SFG）会改变MXene的本征磁性,限制它们在自旋电子器件的应用,故而探索并开发具有高居里温度（Curie temperature,T_C）的铁磁性（ferromagnetic,FM）MXene是当前的一个热点问题。本文提出一种新的铁磁性产生方式,即通过表面非对称吸附原子集团去调控Ti₂C的磁性。研究表明吸附会产生两方面影响,一方面,表面吸附电子给体或受体使表面两侧过渡金属离子显示不同的价态,使体系中两层金属离子的磁耦合作用倾向于双交换作用（Double exchange interaction）进而呈现出铁磁性耦合;另一方面,电子给体如Li使体系能带向上移动,而电子受体如O使体系能带向下移动,两者结合会将材料调整为半金属。基于这一发现,我们选择了两种不同的集团（电子受体或电子给体）来研究它们对基态为反铁磁性（antiferromagnetic,AFM）的单层Ti₂C的电子性质和磁性的调控,最终使Ti₂C从AFM基态变为FM基态。使用基于Ising模型的蒙特卡罗（Monte Carlo,MC）模拟方法估计铁磁性MXene的居里温度T_C,大约为303 K,高于室温。我们的研究为设计和调控2D铁磁性材料提供了一种新的思路和方法。