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染料敏化太阳能电池(dye-sensitizedsolarcell,DSSC)由于制作工艺简单和成本低廉被看做是未来有前景的的太阳电池之一。目前,染料敏化太阳能电池的效率已经超过12%。相比于传统的无机半导体太阳能电池,染料敏化太阳能电池的工作原理相对复杂,即涉及有机材料和无机材料,又涉及固态成份和液态成份。这使得研究染料敏化太阳能电池工作过程的微观机制变得十分困难。为了简化研究对象和尽可能地排除其他不稳定因素,我们采用致密TiO2薄膜作为光电极制备了染料敏化太阳能电池。这种致密结构的光电极有以下几方面优点:相对多孔TiO2薄膜,致密排列的TiO2多晶膜可以极大地减少晶界数量,使得电子很容易到达FTO电极;复合过程只发生于致密薄膜的表面,复合反应的环境一致;一些存在于多孔膜中的效应得到了消除。
本论文的主要研究内容及结论:
(1)采用溶胶.凝胶工艺制备了均匀、致密的TiO2薄膜,并组装了染料敏化太阳能电池。
(2)研究了染料敏化太阳能电池中TiO2表面态Ti3+的作用机理。随着TiO2薄膜真空热处理温度升高,薄膜表面的O空位-Ti3+缺陷浓度增大,TiO2/染料/电解质界面处TiO2导带电子与氧化态染料和电解质中的I3-离子的复合作用增强,DSSC电池性能下降。而复合作用增强有利于氧化态的染料被还原到基态,抑制了染料的分解,从而降低了染料分子的降解速率。
(3)研究了不同浓度TiCl4处理TiO2薄膜对电池性能及稳定性的影响。对于致密结构的TiO2电极,TiCl4处理致密薄膜的表面覆盖一层高纯的小尺寸TiO2晶粒。当TiO2纳米颗粒足够小时,就会产生一种量子尺寸效应,将会增加TiO2的禁带宽度。降低了电子从激发态染料向TiO2导带注入的动力,使短路电流大大降低。TiO2导带上升,提高了导带能级与电解质中氧化还原对的电势能之差,进而提高了开路电压。TiO2晶粒尺寸减小有利于形成更好的化学吸附。由于吸附在TiO2薄膜表面的染料处于激发态时极不稳定,容易产生脱附而分解,TiO2与染料分子的结合增强则有利于染料的稳定。
(4)采用不同衬底的TiO2薄膜证明了染料的稳定性与电子的注入效率有关。选用非导电衬底作为收集电极,电子无法通过收集电极传输到TiO2薄膜的其它地方,局域在激光照射光斑附近。光斑处电子密度不断增加将使激发态染料无法及时地将电子注入到TiO2导带中,从而发生副反应而分解,降低了染料的稳定性。