【摘 要】
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燃料电池由于其高效率、高能量密度和极低的污染排放而备受关注。其中Pd基纳米催化剂具有诸多优点并常用于催化直接甲醇燃料电池（DMFC）的阴极氧还原反应（ORR）。但是贵金属Pd的价格昂贵,为了减少贵金属Pd的用量,引入廉价非贵金属并且和贵金属形成合金是一种可行的解决方式。本文旨在通过这种方式降低催化剂成本,合成结构可控的纳米催化剂,并且通过调节表面电子结构,提高了催化剂的电催化性能。这项工作制备了不
【基金项目】
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国家自然科学基金（21571038）； 贵州省基金（2019-5666）； 贵州省教育厅基金（2021312）； 有机光电子与分子工程重点实验室(清华大学)； 固体表面物理化学国家重点实验室（202009）开放基金；
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燃料电池由于其高效率、高能量密度和极低的污染排放而备受关注。其中Pd基纳米催化剂具有诸多优点并常用于催化直接甲醇燃料电池（DMFC）的阴极氧还原反应（ORR）。但是贵金属Pd的价格昂贵,为了减少贵金属Pd的用量,引入廉价非贵金属并且和贵金属形成合金是一种可行的解决方式。本文旨在通过这种方式降低催化剂成本,合成结构可控的纳米催化剂,并且通过调节表面电子结构,提高了催化剂的电催化性能。这项工作制备了不同组分的Au掺杂PdBi一维纳米链,这些纳米链是由直径约6.5 nm的颗粒组装而成,并且富含丰富的界面和缺陷。其中,Pd0.60Bi0.35Au0.05的氧还原质量活性（MA）为6.40 A mgPd-1,是商业Pt/C(0.14 A mgPt-1)和Pd/C(0.08 A mgPd-1)的46倍和80倍。二元PdBi纳米链的质量活性也达到5.71 A mgPd-1。“活性辅助子”Au的掺杂,不仅提高了质量活性还极大地提高了其在氧还原中的稳定性。结构-功能关系分析表明,PdBi Au纳米链的性能和稳定性的增强归因于表面缺陷（界面、晶格扭曲）丰富的一维纳米链结构、晶格应变的存在、电荷转移能力的提高、Pd的d带中心下移以及“Pd-Bi”和“Pd-Au”双活性位点的协同作用。此外,Pd0.60Bi0.35Au0.05纳米链还表现出对一氧化碳和甲醇中毒的高效耐受性。在实际的直接甲醇燃料电池器件测试中,与PdBi纳米链和Pt/C相比,Pd0.60Bi0.35Au0.05纳米链具有更高的的功率密度(氧气中140.1 m W cm-2/空气中112.4 m W cm-2),在200 m A cm-2的恒定电流密度下连续测试10小时的稳定性,Pd0.60Bi0.35Au0.05表现出更好的耐久性。再者,通过一步溶剂热法使用微量的Cu或Ag掺杂PdBi纳米链,形成了Pd0.58Bi0.37Cu0.05和Pd0.60Bi0.35Ag0.05纳米链。控制变量实验探索得出影响Pd0.60Bi0.35Ag0.05纳米链状结构的因素是金属前驱体硝酸铋的加入以及表面活性剂F-127的调控。在ORR性能测试中,Pd0.58Bi0.37Cu0.05/C和Pd0.60Bi0.35Ag0.05/C的质量活性5.62和5.80 A mg-1,并且Cu或Ag的掺杂可以充分提高其氧还原的稳定性,这些可能归因于晶格应变的存在。同时,Pd0.58Bi0.37Cu0.05/C和Pd0.60Bi0.35Ag0.05/C是种具有双性能的电化学催化剂,作为阳极催化剂,其对甲酸的氧化催化活性和稳定性都优于Pt/C和Pd/C。
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