【摘 要】
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生物质为产量丰富的可再生资源。糠醛和乙酰丙酸是重要的生物质衍生平台化合物。糠醛和乙酰丙酸可通过催化转移加氢（CTH）反应被转化为糠醇和γ-戊内酯。糠醇和γ-戊内酯在合成液体燃料和精细化学品方面有广泛的应用前景。因为拥有可协同催化CTH反应的酸、碱活性位点,锆基催化材料被广泛应用于催化含醛基生物质平台化合物的加氢反应。硫酸化氧化锆是一种固体酸催化材料。硫酸化氧化锆材料中Zr4+-O2-分别为Lewi
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生物质为产量丰富的可再生资源。糠醛和乙酰丙酸是重要的生物质衍生平台化合物。糠醛和乙酰丙酸可通过催化转移加氢（CTH）反应被转化为糠醇和γ-戊内酯。糠醇和γ-戊内酯在合成液体燃料和精细化学品方面有广泛的应用前景。因为拥有可协同催化CTH反应的酸、碱活性位点,锆基催化材料被广泛应用于催化含醛基生物质平台化合物的加氢反应。硫酸化氧化锆是一种固体酸催化材料。硫酸化氧化锆材料中Zr4+-O2-分别为Lewis酸性位点及碱性位点,吸附于锆原子上的水为Br（?）nsted酸性位点。与氧化锆酸性位点相比,与Zr4+配位的硫酸根离子的S=O的诱导作用可增强硫酸化氧化锆Lewis酸性位点及Br（?）nsted酸性位点的强度。本文以氧氯化锆为锆源,硫酸锰为硫酸化剂,通过一步溶剂热法合成了硫酸化氧化锆材料SZ-X（X为材料中S/Zr摩尔比）。传统硫酸化氧化锆制备过程包含先合成氧化锆再用硫酸浸渍两个步骤,硫酸浸渍过程会产生大量废酸溶液。本文提出的一步硫酸化氧化锆溶剂热合成法避免了传统两步合成法因使用硫酸浸渍步骤所产生的大量废酸溶液。通过调节溶剂热合成溶剂中Zr4+和SO42-的加入比例可有效调控SZ-X的比表面积、酸碱位点的强度。所制备的SZ-0.2的比表面积和孔体积分别达到370.5 m~2/g和0.22 cm~3/g。基于XPS、NH3-TPD、CO2-TPD及接触角测试发现,与Zr O2相比,SZ-0.2拥有含量和强度较高的酸碱活性位点。同时SZ-0.2还具有良好的亲水性。以异丙醇为氢供体,120℃反应1 h,SZ-0.2催化转化糠醛可获得96.6%糠醇收率。动力学分析表明SZ-0.2催化糠醛反应的表观活化能为44.11 k J/mol。以异丙醇为氢供体,130℃反应4 h,SZ-0.2催化转化乙酰丙酸制备γ-戊内酯的收率达到96.1%。底物拓展实验结果表明SZ-0.2在5-羟甲基糠醛、苯甲醛、环戊酮、乙酰丙酸乙酯等其他羰基化合物的CTH反应中同样表现出优异的催化性能。
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