【摘 要】
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自从2004年石墨烯被发现以来,由于它优异的光学、电学和热学等特性,在诸多领域得到了广泛研究,表现出广泛的应用前景。在生物医学领域,石墨烯应用于靶向给药的药物载体、生物成像探针、组织工程试剂等。对石墨烯进行结构改造,能够产生丰富的物理和化学性质,从而实现特定的生物医学应用。近期,通过掺杂的方式,科学家报道了两种类石墨烯结构,BC3和C3N。在我们前期研究中,该两种材料比石墨烯具有更高的生物相容性,
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自从2004年石墨烯被发现以来,由于它优异的光学、电学和热学等特性,在诸多领域得到了广泛研究,表现出广泛的应用前景。在生物医学领域,石墨烯应用于靶向给药的药物载体、生物成像探针、组织工程试剂等。对石墨烯进行结构改造,能够产生丰富的物理和化学性质,从而实现特定的生物医学应用。近期,通过掺杂的方式,科学家报道了两种类石墨烯结构,BC3和C3N。在我们前期研究中,该两种材料比石墨烯具有更高的生物相容性,值得开展深入研究。因此,本论文研究了两种类石墨烯纳米材料与生物分子DNA之间的相互作用特点、结构变化,以及物理规律。此外,基于两种二维材料,我们设计了层内异质结和范德华堆叠的层间异质结,并模拟了 DNA的易位。基于分子动力学模拟,本论文主要开展研究内容如下:1.系统研究了双链DNA（dsDNA）在两种类石墨烯材料BC3和C3N上的结合模式、结构稳定性和扩散特点。我们的模拟结果表明,不论dsDNA初始构象如何,其在BC3和C3N上都以垂直取向结合,其末端核苷酸通过π-π堆叠相互作用吸附在二维材料表面。与石墨烯（GRA）能够导致dsDNA的结构发生明显破坏不同,BC3和C3N不会对dsDNA双链结构造成明显破坏,表现出较好的生物相容性。另外,我们还发现dsDNA在BC3/GRA和C3N/GRA形成的层间异质结上具有定向扩散迁移的运动特点,迁移的方向为BC3→GRA→C3N。我们通过伞形采样计算的自由能解释了由于不同电负性元素的掺杂导致了三种类石墨烯纳米材料对DNA具有不同的结合能,从而使得DNA发生定向迁移。2.系统研究了单链DNA（ssDNA）与BC3/C3N范德华层间堆叠的异质结构纳米孔的相互作用。模拟结果表明,ssDNA在不施加任何外力的情况下,可以自发的通过纳米孔从BC3侧迁移到C3N侧。这一现象的产生是由于C3N相对于BC3来说对DNA碱基的吸附力更强,因此,这种不同的结合强度驱动了碱基自发穿孔。在整个核苷酸迁移的过程中,范德华作用力起主导作用。此外,当碱基穿过纳米孔时,纳米孔边缘存在明显的自由能势垒,导致核苷酸穿孔速度变慢,约为0.2μs/base,比以往理论和实验报道慢的多。在固态纳米孔单分子检测应用中,有利于提高检测精度。因此,这种基于两种以上二维纳米材料的范德华异质结构,在单分子测序中具有良好的应用潜力。综上所述,我们系统地研究了一系列与DNA相互作用的纳米结构。DNA的定向结合和通过平面异质结的定向迁移可能为异质结作为靶向传递药物模板提供新的思路。DNA通过范德华异质结自发穿孔的发现可能会为生物分子的检测和测序提供一种新的体系结构。基于以上研究结果,我们希望这些研究可以促进并指导类石墨烯二维材料的未来研究。
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