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自20世纪以来,现代经济社会得到了前所未有的飞速发展,但是随之而来的能源消耗过度和全球环境问题也愈演愈烈。目前,各国已经及时认识到了社会经济增长与人类可持续发展相协调的重要性,不断致力于寻找理想的新型能源来代替煤、石油、天然气等传统不可再生能源。其中太阳能由于其可再生性、安全清洁等优点得到了科学家们的广泛关注。太阳能电池作为一种可以有效利用太阳能的重要器件,有着非常广泛的应用和研究前景。在目前主流的太阳能电池中,铜基多元硫属化合物Cu2XSn(S,Se)4(X=Mn,Fe,Co,Ni,Zn和Cd)(CXTSSe)薄膜太阳能电池更是受到了越来越多的关注。它们不仅与已投入商业使用的Cu(In,Ga)(Se,S)2(CIGS)薄膜太阳能电池具有相似的晶体结构,且自身组成元素在地球中含量丰富、对环境没有污染,同时具有合适的光学带隙值(1.2-1.6 eV)和较高的光吸收系数(>104cm-1)。截至目前为止,虽然Cu2ZnSn(S,Se)4薄膜太阳能电池的最高转换效率已经达到了12.6%,但仍然与其理论转换效率(32.4%)和Cu(In,Ga)(Se,S)2太阳能电池的最高光电转换效率(21.7%)有很大差距。影响太阳能电池效率有效提升的因素有很多,其中Cu+(0.91?)和Zn2+(0.88?)相近的离子半径很容易形成反位缺陷,而吸收层中各类缺陷和杂质的存在是限制电池器件效率的主要原因之一。为了改善这一问题,本文采用离子半径更小的Co2+(0.68?)代替Zn2+,就Cu2CoSn(S,Se)4体系薄膜的制备工艺和性能进行了较详细的研究。首先采用磁控溅射辅助后续高温硫化退火处理的方法在玻璃衬底上成功制备了Cu2CoSnS4薄膜。在工作初期,先探究锁定了前驱体中最佳的Co/Sn摩尔比例及前驱体沉积方式(选取Co/Sn摩尔比为1,前驱体沉积方式为单次沉积),并选择了合适的退火时间(30 min)。然后在此基础上,又分别研究了金属前驱体沉积顺序和硫化温度对Cu2CoSnS4薄膜生长及性能的影响,以寻找最佳的制备条件。研究结果表明:随着退火温度的升高,所有薄膜的结晶性都逐渐提高。但不同的金属前驱体沉积顺序和硫化温度对薄膜的生长、光学性能都有较大影响。当前驱体中各金属层的沉积顺序为Cu/Sn/Co时,在退火温度高于520℃后,可得到纯相的CCTS目标化合物薄膜。当前驱体的沉积顺序为Cu/Co/Sn时,从XRD表征证实,在退火温度从450℃升高到600℃的过程中,样品中一直存在微量杂相;但从Raman光谱可知在600℃下退火制备的Cu2CoSnS4薄膜各原子间化学键结合力常数最小,结晶质量较高;并且从Mapping,XPS和紫外可见近红外吸收光谱测试证实该条件下得到的样品,各组成元素分布均匀,化学价态与Cu2CoSnS4中各元素对应,而且其光学性能较佳。为了进一步提升薄膜的光电性能,制备更加适合用作薄膜太阳能电池吸收层的薄膜材料。在随后的工作中,又对Cu/Co/Sn沉积顺序下得到的前驱体进行高温硫化/硒化共处理,对不同的Se/S掺杂质量比、退火温度进行尝试,成功制备了Cu2CoSn(S,Se)4薄膜。研究表明:得到的CCTSSe薄膜均为黄锡矿结构;随着Se/S质量比的增加,薄膜的形貌发生了较大变化;同时通过对各样品光学性能的研究发现Se的加入总体来说有助于薄膜对可见光吸收能力的提高,并且所得薄膜样品的带隙值都在1.1 eV到1.6 eV之间。