【摘 要】
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碳是自然界中最丰富的元素之一,同时也是构成生物体内绝大多数分子的基本元素。碳点（C-dots）是一种新型含碳化合物制备的零维碳纳米材料,是继富勒烯、碳纳米管和石墨烯之后的新起之秀。由于其优异的光学性质、卓越的导电性质、稳定的化学性质、高生物相容性以及低细胞毒性被广泛应用于药物传递、医学成像、生化传感、食品安全监测、能源开发等领域。在光学传感应用研究中,由于C-dots优异的光学和化学特性,因此在检
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碳是自然界中最丰富的元素之一,同时也是构成生物体内绝大多数分子的基本元素。碳点（C-dots）是一种新型含碳化合物制备的零维碳纳米材料,是继富勒烯、碳纳米管和石墨烯之后的新起之秀。由于其优异的光学性质、卓越的导电性质、稳定的化学性质、高生物相容性以及低细胞毒性被广泛应用于药物传递、医学成像、生化传感、食品安全监测、能源开发等领域。在光学传感应用研究中,由于C-dots优异的光学和化学特性,因此在检测体系中发挥着重要的角色。本文基于C-dots构建了两种光学传感体系:（1）过氧化氢（H2O2）和葡萄糖的比率荧光-紫外双模式传感体系;（2）谷胱甘肽（GSH）和偶氮甲酰胺（ADA）的比率荧光传感体系。通过对C-dots的合成、结构表征及性能测试,针对目标物构建了最佳反应体系,具体建立体系如下:1.基于红色发射荧光C-dots构建H2O2和葡萄糖的比率荧光和比色分析法,利用罗丹明为原料制备具有优异荧光和紫外信号的C-dots。在酸性条件下,二价铁离子(Fe2+)与H2O2之间通过芬顿反应产生羟基自由基（·OH）,C-dots的红色荧光被·OH猝灭,同时,·OH可以氧化无荧光的维生素b1（VB1）产生具有蓝色发射的硫色素（ox VB1）。此外,C-dots在557 nm处的紫外吸收峰明显降低,且随着H2O2浓度的增加,C-dots的颜色也逐渐消失。因此,该体系可通过双发射荧光信号和比色信号的变化对H2O2进行定量分析。而H2O2可由葡萄糖氧化酶与底物葡萄糖之间一系列的酶促反应产生,因此,该体系以H2O2为中间介质,可通过级联信号放大对葡萄糖进行检测。实验结果证明了该设计体系中荧光信号在0.5-500μmol/L H2O2浓度线性范围内有灵敏地响应,检测限为0.1μmol/L;比色信号在0.5-200μmol/L H2O2浓度线性范围内有灵敏响应,检测限为2.44μmol/L。双模式输出信号分别在0.8-300μmol/L和5-120μmol/L葡萄糖浓度范围内呈良好的线性关系,检测限分别为0.14μmol/L和3.26μmol/L。此外,双模式输出信号体系显示出对葡萄糖良好的选择性,并在实际分析中具有应用潜力。2.基于蓝色发射C-dots构建GSH和ADA的比率荧光分析法,利用银离子（Ag+）对邻苯二胺（OPD）的氧化作用,氧化产物2,3二氨基吩嗪（DPA）在562 nm处具有黄色荧光发射峰并在420 nm处具有一个吸收峰,通过荧光共振能量转移,C-dots的蓝色荧光发射被DPA猝灭。先加入GSH后,由于Ag+与GSH之间具有强烈的亲和作用,从而抑制混合体系中DPA的产生,宏观表现为562 nm处的橙色荧光发射峰下降,C-dots的蓝色荧光发射峰恢复。在ADA存在时,GSH被ADA氧化产生氧化型谷胱甘肽（GSSG）,C-dots与DPA的荧光再次以相反方向变化。该体系通过比率荧光信号变化可实现对GSH和ADA的定量分析。实验结果证明该方法对GSH在0.1-200μmol/L范围内具有优异的灵敏度和0.07μmol/L的低检测限,对ADA在0.5-160μmol/L范围呈现良好的线性范围和0.09μmol/L的低检测限,并能在血清和面分试样中进行精准的检测,为生物医学和食品安全监测领域提供有力的支持。
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