【摘 要】
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基于稀土掺杂上转换纳米材料的能量传递体系在生物医学、光电器件及安全检查等领域有重要应用。当前研究大多致力于通过缩短供-受体距离、引入饱和受体负载量等方式提升能量传递效率,但就实际应用而言,受体接收能量后所展现出的功效更为关键,它不仅与能量传递效率有关,还取决于供体提供的上转换激发能及受体的能量利用率。为此,本论文以NaYF4:Yb3+,Er3+上转换纳米粒子-玫瑰红光敏剂能量传递体系为研究对象,从
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基于稀土掺杂上转换纳米材料的能量传递体系在生物医学、光电器件及安全检查等领域有重要应用。当前研究大多致力于通过缩短供-受体距离、引入饱和受体负载量等方式提升能量传递效率,但就实际应用而言,受体接收能量后所展现出的功效更为关键,它不仅与能量传递效率有关,还取决于供体提供的上转换激发能及受体的能量利用率。为此,本论文以NaYF4:Yb3+,Er3+上转换纳米粒子-玫瑰红光敏剂能量传递体系为研究对象,从受体负载量、供体尺寸调制和活性壳层构建三方面调控了受体发射强度及光动力性能,揭示了能量传递体系结构对受体功效的影响机制。本论文为高效能量传递体系的设计及实用化提供了新思路。主要研究内容如下:（1）调控了上转换纳米粒子表面光敏剂受体负载量,发现随着负载量的增加,上转换发光强度逐渐降低,能量传递效率相应提高,但受体的荧光先增强后减弱。受体分子的稳态及瞬态光谱结果证实了体系中受体分子单体与聚集体共存,且随着负载量的增加,受体分子单体先增多后减少,聚集体逐渐增多。上转换纳米粒子传递给受体分子单体的能量决定了受体的荧光强度及活性氧的产量,而聚集体的贡献可忽略。对癌细胞的光动力杀伤实验结果表明,受体分子单体最多时癌细胞的致死率最高,进一步证实了以上结论,打破了能量传递效率越高、功效越好的固有观点。（2）调控了上转换纳米粒子能量供体的尺寸,发现随着上转换能量供体尺寸的增大,表面猝灭效应逐渐减弱,上转换发光逐渐增强,能量传递效率先提高后降低。瞬态光谱拟合结果表明,上转换纳米粒子外层可有效参与无辐射能量传递的稀土发光离子所占比例随纳米粒子尺寸的增加先增大后减小,这与稀土发光离子由靠近表面分布逐渐趋向均匀分布有关。稀土发光离子的近表面分布使其受到严重的表面猝灭效应的影响而发光较弱,其向粒子中心的迁移又使供体离子-受体分子之间的距离增大而降低能量传递效率。因此,受体荧光发射强度和活性氧产量随供体尺寸增大也呈现了先增加后减小的趋势。癌细胞的光动力杀伤实验进一步证实了以上结论。本工作填补了通过调控供体尺寸提升受体功效相关研究的缺失。（3）设计了新型的NaYF4:Er3+活性壳层包覆的NaYF4:Yb3+,Er3+上转换纳米粒子能量供体。Er3+掺杂的活性壳层具有表面钝化作用,与NaYF4:Yb3+,Er3+纳米粒子相比,该壳层包覆的纳米粒子的上转换发光增强了约81倍。且壳层中的Er3+具有能量迁移作用,可作为裸核中Er3+与表面受体之间能量传递的桥梁,与惰性壳层包覆的纳米粒子相比,该纳米粒子与光敏剂受体间的能量传递效率提高了约10%。光敏剂受体的发射强度与活性氧产量均明显高于裸核及惰性壳层体系。在皮肤可耐受的近红外激光激发下,该活性壳层包覆的上转换纳米粒子-光敏剂能量传递体系对脑胶质瘤细胞的致死率高达90%。以上研究结果表明,在能量传递体系中,受体负载量、供体尺寸调制和活性壳层设计均可对能量受体的功效产生重要的影响,其中活性壳层的引入对能量受体功效的提升是最有效的。
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