【摘 要】
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本论文的工作分为三部分.在第一部分工作中,主要是介绍了几个有机过氧化合物的合成,其关键是利用固体氧化剂UHP在酮羰基上引入过氧氢,然后再在碱性条件下发生分子内Michael加
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本论文的工作分为三部分.在第一部分工作中,主要是介绍了几个有机过氧化合物的合成,其关键是利用固体氧化剂UHP在酮羰基上引入过氧氢,然后再在碱性条件下发生分子内Michael加成得环状过氧化合物.除了对过氧键α位的取代基以及酯基基团进行修饰与改变外,还对过氧环的大小进行了调整,比较成功的构建了五元和六元环的过氧化合物,七元、八元环经尝试未能成功.在第二部分的工作中,主要是对有机配体进行修饰与改造:一方面将半胱氨酸更改成半胱氨酸甲酯,以便简化裂解反应的后处理.此外还合成了乙撑双半胱氨酸配体.另一方面,合成了两个含有吡啶环的多齿配体,以便更好的模拟生物体内的氧化-还原中心.第三部分研究有机过氧化合物与单电子氧化-还原中心的相互作用,即裂解反应研究.首先通过改变单电子变价金属离子、反应体系的酸碱度、反应物比例/整体浓度、以及配体(第二部分自制的多齿配体)对青蒿素(含过氧键的萜类化合物)的裂解反应进行了较详尽的研究.接下来是分别利用半胱氨酸甲酯-铁以及PyPSH<,4>配体(3-30)-铁作为体内硫-铁类氧化还原中心的模拟物来研究第一部分自制的七种过氧化合物的裂解反应.通过过氧化合物结构的变化,再观察裂解产物的分布情况变化,以后结合生物活性数据,就有可能找出对解决作用机制有用的一些规律性的信息.
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