【摘 要】
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二氧化铈（CeO2）因其无毒、高稳定性等特性而广泛应用于光催化领域。然而,传统的CeO2材料的可见光利用率低、光生电荷复合效率高,这严重影响了光催化性能。因此,对CeO2进行结构调控以实现高效的光催化性能是目前亟待解决问题。本文采用聚合物沉淀、水热和高温表面氢化法合成了一种缺陷型介孔二氧化铈纳米片组装微球光催化剂,该催化剂提高了载流子的转移,促进了传质,增加了可见光的吸收。为了进一步提高可见光催化
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二氧化铈（CeO2）因其无毒、高稳定性等特性而广泛应用于光催化领域。然而,传统的CeO2材料的可见光利用率低、光生电荷复合效率高,这严重影响了光催化性能。因此,对CeO2进行结构调控以实现高效的光催化性能是目前亟待解决问题。本文采用聚合物沉淀、水热和高温表面氢化法合成了一种缺陷型介孔二氧化铈纳米片组装微球光催化剂,该催化剂提高了载流子的转移,促进了传质,增加了可见光的吸收。为了进一步提高可见光催化性能,进行了异质结的构建以及引入了贵金属,利用贵金属的特有属性以及形成的肖特基结进一步提升了可见光的吸收和载流子的分离,进而提高了可见光驱动的光催化性能。本文主要内容分为以下三个部分:1、采用聚合物沉淀、水热和高温表面氢化法合成了一种缺陷型介孔二氧化铈纳米片组装微球（D-CeO2）光催化剂。合成的D-CeO2孔径为9.3 nm,比表面积为102.3 m~2g-1。介孔纳米片组装的微球结构阻止了纳米片的聚集,有利于有效的传质,缩短了载流子的迁移距离。表面氢化后,光响应延伸到长波长区域,光学带隙从2.63 e V降低到2.39 e V。在模拟太阳光AM 1.5G照射下,四环素（TC）的光催化降解率在80 min可达99.99%,是原始二氧化铈微球（CeO2）的3倍。其优异的太阳能驱动光催化性能可归因于高效的表面氧空位工程和介孔纳米片组装的微球结构,它减小了带隙,缩短了载流子的迁移距离。2、以D-CeO2为基础,采用溶剂热方法合成了三氧化钨/缺陷型二氧化铈微球（WO3/D-CeO2）异质结复合体。异质结的构建使得带隙从2.39 e V减小到2.34 e V。通过调控WO3的负载量,优化到降解性能最好的催化剂为WO3负载量为5%（5WO3/D-CeO2）,5WO3/D-CeO2对TC的光催化降解率在60 min可达99%,是D-CeO2的2倍多。这是由于WO3的引入进一步减小了带隙,扩大了可见光吸收以及形成的异质结构促进了载流子的转移和分离。3、以WO3/D-CeO2为基础,采用光沉积的方法制备了Ag/WO3/D-CeO2复合体。Ag的引入使得带隙减小至2.13 e V,通过调控Ag的负载量,优化到降解性能最好的催化剂为Ag负载量为3%（3Ag/WO3/D-CeO2）,3Ag/WO3/D-CeO2对TC的光催化降解率在40 min可达96%,是WO3/D-CeO2的1.7倍。优异的光催化性能是因为Ag与WO3的界面处形成了肖特基结,光生电子从WO3流向Ag,从而形成了一个电子从D-CeO2到WO3再迁移至Ag的通道,进一步提高了载流子的分离。此外,贵金属Ag的固有属性拓宽了催化剂对可见光的吸收,从而提高了太阳光驱动的光催化性能。
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