【摘 要】
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由于超分子复合物具有美丽的拓扑结构以及在主-客体化学、气体储存、物质分离、磁性、催化等方面的潜在应用,因而超分子复合物合成成为当前的研究热点之一。在超分子复合物的
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由于超分子复合物具有美丽的拓扑结构以及在主-客体化学、气体储存、物质分离、磁性、催化等方面的潜在应用,因而超分子复合物合成成为当前的研究热点之一。在超分子复合物的合成中,所面临的挑战是定向的设计合成具有特定结构和性质的超分子复合物。本课题采用多羧酸有机配体3,3’,4,4’-联苯四羧酸合成了三个超分子复合物,并用单晶X-射线衍射、红外、热重和元素分析对其结构进行表征。此外,本论文还研究了这三个复合物的稳定性以及其它方面的性质。1.用Ni(NO3)2·6H2O和3,3’,4,4’-联苯四羧酸在水热条件下(H4BPTC),合成了一个三维不含晶格溶剂分子的氢键骨架超分子复合物([Ni(H2O)6]·H2BPTC,1)。这个复合物呈现出有趣的从晶体到不定型的可逆转换性质。值得指出的是,此结构转换不伴随晶格溶剂分子的脱除与再吸附。此外,该复合物对甲醇有着可逆的颜色变化响应。2.溶剂热条件下,控制3,3’,4,4’-联苯四羧酸和哌嗪的摩尔比,得到了两个超分子复合物2和3。单晶X-射线衍射分析表明复合物2是由带有负电荷的管道所组成,复合物3具有二维fes 4·82拓扑的层状结构。此外,这两个复合物在失去水分子后都能够保持原有的晶型。3.选取乙酸乙酯的水解反应探究了复合物1和3的催化性能。考察温度对复合物1催化性能影响的结果表明,复合物1在70℃展现出了一定的活性。对1、3和3,3’,4,4’-联苯四羧酸的催化活性进行对照,结果表明1和3的催化活性低于3,3’,4,4’-联苯四羧酸,这是由于部分去质子化的3,3’,4,4’-联苯四羧酸所形成的分子内氢键可能具有一定的芳香性。
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