硫酸盐还原菌介导下二苯砷酸在不同铁矿物和土壤表面的吸附-解吸特征研究

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二苯砷酸(Diphenylarsinic acid,DPAA)是二战以来残留化学武器埋藏地区土壤中最主要的有机砷类污染物之一,其生物毒性强,严重危害着自然环境和人体健康。土壤中的铁氧化物是影响DPAA环境迁移性的关键性因素,铁的还原作用以及由铁还原导致的载砷矿物赋存形态与组成结构的变化都将严重影响砷在土壤中结合—释放的动态再分配过程。硫酸盐还原菌是土壤中一类活跃的微生物,可催化土壤中的硫酸盐还原、铁还原等多个氧化还原反应。然而,有关硫酸盐还原菌介导下铁矿物和土壤对DPAA吸附—解吸特征的研究非常有限。鉴于此,本研究围绕土壤中硫酸盐还原菌介导的硫酸盐还原和铁还原与DPAA吸附-解吸过程的耦合机制这一科学问题,综合利用傅里叶变换红外光谱和高效液相色谱-串联质谱等现代光谱学与色谱学分析技术,研究了硫酸盐还原菌介导下DPAA在水铁矿、赤铁矿等2种铁氧化物以及红壤和黑土2种不同类型土壤表面的吸附-解吸特征,探讨了在硫酸盐还原菌介导的硫酸盐还原、铁还原与DPAA解吸释放的耦合机制。本研究发现:合成的水铁矿样品呈红棕色,形状呈球形颗粒,尺寸在20~100 nm之间。部分纳米级水铁矿颗粒可团聚成为大颗粒,并以无定形颗粒聚合体的形式存在。而购买的赤铁矿是一种表面具有疏松多孔结构的球形团聚体。水铁矿对DPAA的吸附量显著高于赤铁矿。对于水铁矿,硫酸盐还原菌的接种会显著降低水铁矿对DPAA的吸附量,而对于赤铁矿则呈现先降低、后增加的规律。硫酸盐还原菌的接种对DPAA在水铁矿上的解吸呈现先抑制、后促进的特点,而对于赤铁矿则呈现先促进后减弱的规律。接种硫酸盐还原菌会导致水铁矿和赤铁矿溶液培养体系的pH升高、氧化还原电位降低、硫酸盐还原以及铁还原增加,并进一步影响铁矿物对DPAA的吸附-解吸。无论是否接菌,黑土对DPAA的吸附能力均大于红壤。接种SRB显著降低了两种土壤对DPAA的吸附潜力。接种SRB会显著降低黑土对DPAA的解吸能力,同时伴随着黑土溶液培养体系的pH升高、氧化还原电位降低,硫酸盐还原和铁还原增强等特征。此研究结果可为研发我国化学武器埋藏区有机砷污染土壤的微生物修复技术提供理论依据与技术原理。
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