【摘 要】
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该论文主要包括:设计合成新型的三齿希夫碱手性配体,考察其在不对称杂Diels-Alder反应中的应用;开发联萘骨架配体与钛(Ⅳ)形成的络合物催化的不对称反应,为某些光学活性化合
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该论文主要包括:设计合成新型的三齿希夫碱手性配体,考察其在不对称杂Diels-Alder反应中的应用;开发联萘骨架配体与钛(Ⅳ)形成的络合物催化的不对称反应,为某些光学活性化合物的制备提供更高效和实用的方法.1.NOBIN衍生的三齿希夫碱配体与钛的络合物在杂Diels-Alder反应中的应用及其机理的研究.从光学纯NOBIN出发合成了22种NOBIN衍生的希夫碱配体,考察了所合成的希夫碱配体与钛形成的催化剂在Danishefskys diene和醛的不对称杂Diels-Alder反应中的应用.2.无需催化剂条件的Danishefskys Diene与亚胺的杂Diels-Alder反应.在试图发展亚胺进行的不对称杂Diels-Alder反应的过程中,意外发现不使用任何酸作催化剂,仅用甲醇作为溶剂,在室温下就会以优良的收率得到Danishefskys diene和亚胺的杂Diels-Alder反应的产物(2-取代-二氢-4-吡啶酮).使用三组分一锅法也可以实现Danishefskys diene和亚胺的反应,同时实现了利用手性辅基进行的不对称反应研究.3.BINOL-Ti(Ⅳ)型络合物催化的芳胺和乙醛酸酯的不对称Friedel-Crafts反应.通过对含有不同取代基的BINOL与四异丙氧基钛络合形成的催化剂对乙醛酸乙酯和N,N-二甲基芳胺的不对称Friedel-Crafts反应的系统考察,发现6,6位含有吸电子基团(特别是溴原子)的BINOL对反应有利.4.无溶剂条件下的不对称催化反应研究:Carbonyl-ene反应.在Mikami小组发现的BINOL-Ti催化的烯烃与乙醛酸酯的不对称羰基ene反应的基础上,首次实现了该催化体系在无溶剂条件下的高效率、高对映选择性反应.
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