【摘 要】
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随着环境污染问题的日益加剧,寻找一种清洁可持续发展的能源代替化石能源愈发迫切。氢作为一种能源载体,以其分布广泛、燃烧效率高和燃烧产物无污染,被认为是最有前景替代化石燃料的清洁能源。电催化水裂解制氢过程无污染,零排放而且可制备高纯度氢气,是一种非常有前途的大规模可持续制氢方法。然而,因为其缓慢的动力学过程,使得制备过程中往往需要消耗极大的电能。目前最有效的办法之一就是使用电解水催化剂,以降低反应过程
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随着环境污染问题的日益加剧,寻找一种清洁可持续发展的能源代替化石能源愈发迫切。氢作为一种能源载体,以其分布广泛、燃烧效率高和燃烧产物无污染,被认为是最有前景替代化石燃料的清洁能源。电催化水裂解制氢过程无污染,零排放而且可制备高纯度氢气,是一种非常有前途的大规模可持续制氢方法。然而,因为其缓慢的动力学过程,使得制备过程中往往需要消耗极大的电能。目前最有效的办法之一就是使用电解水催化剂,以降低反应过程的过电位实现可观的能量转化率。现行的性能最好的析氢反应（HER）催化是Pt-基催化剂,析氧反应（OER）催化剂则是Ru-基催化剂,此类催化剂都是以储量稀缺的贵金属为基础,使得催化剂成本居高不下。为降低催化剂成本,实现催化剂的大规模工业化,本文以廉价的过渡金属Mn作为研究对象,通过对其结构和形貌等方面的调控,设计合成一系列廉价高效的电解水催化剂。（1）以含磷树脂和MnCl2为原料,通过在氮气气氛下进行一步热处理,成功合成Mn2P-Mn2O3异质纳米颗粒（粒径约为40 nm）负载于N,P共掺杂的多孔碳上（Mn2P-Mn2O3/PNCF）。其中,Mn2P-Mn2O3/PNCF作为一种双功能电催化剂,在碱性电解质中进行HER和OER均表现出优异的催化活性和超高的稳定性。这是由于Mn2P-Mn2O3/PNCF催化剂具有丰富的多相界面、优化的电子结构和丰富的多孔结构。该材料的氢吸附自由能(ΔGH*)仅为-0.013 e V,接近于0,甚至低于Pt/C。在碱性条件下达到10 m A cm-2（HER）和100 m A cm-2（OER）的电流密度,分别仅需98 m V和330 m V的过电位。此外,以Mn2P-Mn2O3/PNCF(在电流密度为10 m A cm-2时,过电位为370m V)为阳极和阴极在碱性电解槽中进行全水解反应,与目前的Pt/C||Ru O2/C(在电流密度为10 m A cm-2时,过电位为350 m V)几乎具有相当的活性和更好的稳定性。Mn2P-Mn2O3/PNCF是一种经济,具有大规模产H2潜能的催化剂。（2）通过使用微乳沉淀法合成MnCO3立方体,然后将盐酸多巴胺作为碳源,制备MnCO3@PDA,再一步同时碳化和硫化得到N,S共掺杂碳包覆MnS-MnO异质纳米立方体（MnS-MnO@NSC）。MnS-MnO立方体具有丰富的非均质界面和较大的比表面积,可以促进电化学反应,充分暴露催化活性位点以提高催化效率,而且N,S共掺杂碳在保护立方体纳米颗粒的同时,还具有良好的导电性和催化性能。在1 M KOH碱性电解液下进行HER,当电流密度为10 m A cm-2时,过电位仅为124 m V。在相同条件下的OER过程,当电流密度为100 m A cm-2时,过电位仅为340 m V。此外,以MnS-MnO@NSC作为阳极和阴极在碱性电解槽中进行全水解反应,过电位为380m V时,即可达到10 m A cm-2的电流密度与贵金属催化剂Pt/C||Ru O2/C具有相近的过电位。
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