【摘 要】
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含硝基苯废水对人体健康和生态环境均有着极大威胁,由于非均相催化臭氧氧化法具有反应速率快、降解效率高、不产生二次污染等特点,金属氧化物负载型ZSM-5催化剂作为催化臭氧氧化法中的高效催化剂,在有机废水处理领域有着广泛的研究。但是在使用负载型ZSM-5催化剂降解含硝基苯废水的过程仍然存在臭氧液相体积传质系数低以及粉末状催化剂难回收利用的问题。基于超重力技术强化传质和微观混合的特点,使用球型载体制备负载
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含硝基苯废水对人体健康和生态环境均有着极大威胁,由于非均相催化臭氧氧化法具有反应速率快、降解效率高、不产生二次污染等特点,金属氧化物负载型ZSM-5催化剂作为催化臭氧氧化法中的高效催化剂,在有机废水处理领域有着广泛的研究。但是在使用负载型ZSM-5催化剂降解含硝基苯废水的过程仍然存在臭氧液相体积传质系数低以及粉末状催化剂难回收利用的问题。基于超重力技术强化传质和微观混合的特点,使用球型载体制备负载型催化剂,使其填料功能化,提出超重力强化负载型ZSM-5非均相催化臭氧降解废水中硝基苯的思路。以硝基苯作为研究对象,以超重力旋转填料床（rotating packed bed,简称RPB）作为反应器,将制备的负载型Mn-FeOX/ZSM-5催化剂作为填料,降解废水中的硝基苯。针对催化剂制备过程中的制备时间长,活性组分不均匀等问题,采用超重力法制备负载型Mn-FeOX/ZSM-5催化剂,系统研究了工艺参数对硝基苯去除效果的影响、制备的负载型Mn-FeOX/ZSM-5催化剂的性能、稳定性及降解机理等进行了探索。具体内容如下:（1）使用等体积浸渍法,分别制备了单组分Mn、Fe、Cu、Ce的氧化物负载型ZSM-5催化剂和双组分Mn掺杂Fe、Ce、Cu的氧化物负载型ZSM-5催化剂,考察其催化性能。研究表明:单组分Mn氧化物负载ZSM-5催化臭氧效果最佳,TOC去除率达到59.0%。采用密度泛函理论对所制备的催化剂吸附能进行模拟计算,结果表明,臭氧在负载型ZSM-5上吸附形成表面氧原子,Mn-FeOX/ZSM-5吸附臭氧时形成了表面过氧化物,对催化过程有利,Mn-FeOX/ZSM-5效果最佳,与实验结果一致。（2）将制备的Mn-FeOX/ZSM-5催化剂作为旋转填料床的填料,基于超重力场强化传质的特性,提出超重力强化Mn-FeOX/ZSM-5非均相催化臭氧降解废水中硝基苯的思路,研究了在室温条件下不同操作条件对Mn-FeOX/ZSM-5在旋转填料床中对总有机碳（TOC）去除率的影响,对比了使用鼓泡反应器的去除效果。研究结果表明:当β为20、初始O3浓度为25 mg/L、QL为60 L/h、初始p H为6,反应时间40 min时,TOC去除率可达到72.6%,比曝气反应器（BR）提高33.5%,通过加入自由基捕获剂叔丁醇的实验及电子顺磁共振技术验证了降解过程产生了·OH。综上,超重力强化Mn-FeOX/ZSM-5非均相催化臭氧可以有效提高废水中硝基苯的去除效果。（3）针对传统方法制备负载型催化剂存在的制备时间长、活性组分分布不均的问题,利用超重力强化传质和微观混合的特点,提出使用超重力法制备ZSM-5负载Mn、Fe氧化物的非均相催化剂（Mn-FeOX/ZSM-5）;研究了超重力场中不同制备条件对硝基苯去除率和总有机碳（TOC）去除率的影响;考察了Mn-FeOX/ZSM-5的稳定性和其活性组分的损失情况;探究了Mn-FeOX/ZSM-5催化臭氧降解硝基苯的机理。研究表明,超重力法制备的Mn-FeOX/ZSM-5具有良好的分散性,活性组分分布均匀。在前驱体组分浓度为0.3 mol/L、超重力因子β为30、液体流量为60 L/h时,Mn-FeOX/ZSM-5催化效果最佳,反应25 min后TOC去除率可达87.5%;催化剂重复使用5次,TOC去除率在80%以上;使用超重力法制备催化剂能大幅减少制备时间与活性组分的损失,超重力法制备1 h与常规方法制备12 h催化效果相当;催化臭氧降解硝基苯的过程遵循自由基原理。
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