【摘 要】
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光伏发电被认为是从根本上解决我国能源问题的有效途径。在近三十年里,太阳能电池的开发和应用取得了巨大进展。作为第三代的典型代表之一,染料敏化太阳能电池（dye-sensitized solar cells,简记为DSSCs）,由于它具有生产制造成本低廉,环境友好无污染,器件兼容性良好等优势,吸引了广泛关注。然而与前两代传统太阳能电池相比,DSSC器件的光电转换效率（photoelectric con
【基金项目】
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国家自然科学基金（51572118,11674140,51772138,21975123,21701072）；
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光伏发电被认为是从根本上解决我国能源问题的有效途径。在近三十年里,太阳能电池的开发和应用取得了巨大进展。作为第三代的典型代表之一,染料敏化太阳能电池（dye-sensitized solar cells,简记为DSSCs）,由于它具有生产制造成本低廉,环境友好无污染,器件兼容性良好等优势,吸引了广泛关注。然而与前两代传统太阳能电池相比,DSSC器件的光电转换效率（photoelectric conversion efficiency,简称为PCE）要低很多,目前报道的最高PCE仅为13.6%。影响DSSC器件的主要因素是光阳极中光载流子的产生和运输问题。在光阳极中,光生载流子的产生主要靠所吸附的染料,输运主要靠半导体材料。因而光阳极成为了研究者们主要改进DSSC器件的着力点。随着各种新型半导体纳米结构的引入,DSSC器件的PCE逐年提升,但增速缓慢,与前两代太阳能电池仍有很大差距。造成这一现象的因素很多,太阳光能量和光阳极中染料分子的吸收光谱不匹配是制约DSSC器件提升的关键因素之一。传统N719染料最主要的光吸收在绿光波段（520 nm左右）,因而太阳光中的紫外光和近红外光无法有效利用,进而制约了DSSC器件PCE的提升。绿色商用长余辉荧光粉率先被研究者们应用于增强DSSCs的光电性能。然而,商用长余辉荧光粉的粒径分布平均尺寸通常在几微米到几十微米不等,其与光阳极中的半导体纳米结构的尺寸差异过大,经常造成半导体/长余辉荧光粉界面处的光反射增强,极大地限制了太阳光尤其是紫外光进入LPP背散射层。针对此问题,本论文在光阳极中成功引入长余辉（long persistence phosphor,简记为LPP）材料,系统研究了LPP粒径分布平均尺寸对DSSC器件的修饰增强的影响。经过对光阳极中LPP的复合系列优化和处理,我们最终获得了9.1%的PCE。同时,我们还研究了LPP增强的DSSC器件在黑暗环境和紫外照射状态下的响应情况。本学位论文所涉及的主要工作及研究思路归纳如下:（1）TiO2@Nano LPP复合光阳极的制备及其优化鉴于商用荧光颗粒的尺寸过大问题,在本论文中,我们首先利用液相法合成了具有不同粒径分布平均尺寸的Sr2Mg Si2O7:Eu2+,Dy3+纳米长余辉材料（nanoscale long persistence phosphor,简称为Nano LPP）,并利用自主设计的“V”形沟槽静电纺丝技术制备了一系列不同添加比例和不同粒径分布平均尺寸TiO2@Nano LPP复合纤维;然后通过刮涂法制备结合退火处理,得到TiO2@Nano LPP复合光阳极。经过测试,我们发现当Nano LPP的添加比例为10 mol%,粒径分布平均尺寸为320 nm时,封装的DSSCs获得了最高的PCE（6.56%）。相比于纯TiO2光阳极封装的DSSC,本工作中器件的PCE提升了55.82%。通过电化学阻抗谱及开路电压衰减谱的测试分析,上述PCE增强可归因于Nano LPP的光下转换作用和余辉作用的增强。尽管获得了不错的PCE增强,但总体PCE值仍与报道的最高记录存在较大的差距,这主要归结于自合成的Nano LPP材料的荧光强度不足。（2）TiO2@RC-LPP复合光阳极的制备优化及其TiCl4处理鉴于自合成的Nano LPP的荧光强度不足,我们选用商用绿色长余辉荧光粉Sr Al2O4:Eu2+,Dy3+作为荧光增强材料,并对其行机械粉碎,得到不同粒径分布平均尺寸的长余辉材料（refined-commercial long persistence phosphor,简称为RC-LPP）。经过优化机械粉碎的参数和TiCl4处理,利用TiO2@RC-LPP复合光阳极封装的DSSCs实现了9.06%的最高PCE。相比于第一个工作,本工作的PCE值提升了38.11%。这主要归因于商业长余辉材料的发光强度高,致使下转换作用更加显著。而且,TiCl4预处理起到了致密层的保护作用,有效地抑制了光生载流子的复合,同时加强RC-LPP与TiO2颗粒间的载流子输运。此外,我们还测试了DSSCs在黑暗状态和紫外照射下的输出响应。本论文也可为全天候太阳能电池器件和多功能传感器件的制备设计提供借鉴。
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