铁基类芬顿催化剂的制备及催化降解有机污染物的性能研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:andysonz
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高级氧化技术因经济高效、绿色环保、催化效率高等特性广泛用于催化降解持久性有机污染物,但传统开发的催化剂存在效率低、易失活、二次污染等缺陷。为解决该技术难题,本文采用简易方法合成铁基材料嵌入不锈钢网催化剂(Fe@NESS)和铁基材料嵌入氮掺杂多孔碳催化剂(Fe0@N-C)活化过硫酸盐催化降解有机污染物金橙II,研究催化剂催化降解有机污染物性能,探明反应体系参与反应的活性氧物质和催化作用机理,具体研究内容如下:(1)采用简易两步法合成铁基材料嵌入不锈钢网催化剂(Fe@NESS)活化过一硫酸盐(PMS)催化降解持久性有机污染物金橙II。SEM和XPS表征表明,Fe@NESS催化剂利用基体Fe、Ni、Cr元素加速与PMS间电子转移。合成的催化剂不仅可以激活PMS,其提供的氧空位还可以增强PMS化学键合,为活化PMS提供充足的活性位点。此外,Fe@NESS/PMS反应体系40 min内金橙II去除率高达100%。通过电子自旋共振测试(EPR)和自由基抑制性实验阐明,硫酸根自由基(SO4?-)、羟基自由基(HO?)、超氧根自由基(O2?-)和单线氧(1O2)是去除金橙II的活性氧物质。最终得出Fe@NESS催化剂因良好的稳定性、重复使用性及便于回收等优点,可以作为高效、低成本处理有机污染物的催化剂。(2)采用MOF为前驱体衍生铁基材料嵌入氮掺杂多孔碳催化剂(Fe0@N-C)活化过一硫酸盐(PMS)催化降解持久性有机污染物金橙II。系统分析和优化影响活化PMS典型因素表明,Fe0@N-C与传统金属催化剂相比,具有优异氧化能力和重复使用性,主要归因于氧化过程中自由基和非自由基途径产生的活性氧物质,其中,1O2是主要的活性氧物质。此外,Fe0@N-C催化剂不仅可以生成高活性Fe0和Fe-Nx活性位点,其独特的多孔碳结构还可以有效减少nano-Fe0在酸性介质的失活和浸出,为反应物向nano-Fe0铁核传质提供合适的通道,提高电子传递效率。综合以上催化剂特性表明,Fe0@N-C可以作为高效催化降解有机污染物的催化剂。
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