木质纤维素生物质是世界上唯一可转化为化学品和液体燃料的可再生碳资源,它是生产多种芳烃和酚类等高值芳香化学品的潜在原料。本论文以探索木质素基高值化学品-对二甲苯与苯酚的定向合成途径和调控机制为目标。研究内容包括:(1)呋喃类化合物选择性催化裂解制备对二甲苯的催化剂与调控研究;(2)生物油选择性合成苯酚的催化剂与调控研究。主要研究成果包括:一、呋喃类化合物选择性催化裂解制备对二甲苯的催化剂与调控研究(1)呋喃类化合物催化裂解催化剂的设计与优选研究。利用催化剂中Bronsted/Lewis酸性位与过渡金属氧化物等调制手法,研制了具有呋喃类化合物催化裂解与二甲苯定向异构化的功能化催化剂(15%La/10%Ce/HZ)。通过金属氧化物表面改性调制分子筛表面酸性位和孔道尺寸,增强了对二甲苯选择性。结合催化剂表征,揭示了催化剂结构与性能之间关系。(2)呋喃类化合物选择性催化裂解制备对二甲苯调控研究。深入研究了在催化剂和不同热化学环境(温度、空速、添加剂等)作用下呋喃类化合物催化裂解行为;研究了催化剂的表面改性对邻/间二甲苯定向异构化为对二甲苯的促进作用;探究了呋喃类化合物制备对二甲苯的关键控制要素。在优化的反应条件下,对二甲苯在二甲苯中的选择性达到94.5 C-mol%。(3)呋喃类化合物催化裂解制对二甲苯机理研究。结合产物分析、中间物分析与催化剂表征,研究了呋喃类化合物选择性催化裂解过程中裂解、脱氧、烯烃芳构化、芳烃烷基化和二甲苯异构化反应,初步揭示了呋喃类化合物选择性催化裂解制备对二甲苯的反应通道和机理。二、生物油选择性合成苯酚的催化剂与调控研究为了实现生物油定向合成苯酚的目标,提出了“生物油催化裂解制备C6-C8混合芳烃、高碳芳烃脱烷基制备苯、苯选择性催化氧化合成苯酚”的技术路线。(1)生物油选择性合成苯酚的催化剂研究。利用催化剂酸性位与金属氧化物等调制手法,研制与优选了具有生物油选择性催化裂解制备C6-C8混合芳烃催化剂(Zn/HZSM-5)以及苯选择性氧化合成苯酚催化剂(Cu/MCM-41)。结合催化剂表征,揭示了催化剂结构与性能之间关系。(2)生物油选择性合成苯酚调控研究。深入研究了在催化剂和不同反应环境(温度、空速、添加剂等)作用下生物油催化转化为苯酚的行为;探究了生物油选择性合成苯酚的关键控制要素。在优化的反应条件下,生物油合成苯酚的选择性达到90.5 C-mol%。(3)生物油选择性合成苯酚机理研究。结合产物分析、中间物分析与催化剂表征,研究了生物油选择性合成苯酚过程中裂解、脱氧、芳构化、高碳芳烃脱烷基和苯选择性催化氧化反应,初步揭示了生物油选择性合成苯酚的反应通道和机理。