【摘 要】
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Bi和Sb因理论比容量较高和工作电位适中,被认为是有发展前景的钠离子电池负极材料。然而,它们在循环过程中经历的巨大体积变化促使电极结构坍塌和固体电解质界面（SEI膜）的破坏,从而导致容量快速衰减。本文围绕解决这一科学问题开展工作,主要研究内容如下:1)“蜂窝状”nano-Bi/N-doped C复合材料的制备及其作为钠离子电池负极的电化学性能。以五水硝酸铋为铋源,聚乙烯吡咯烷酮为碳源和氮源,通过简
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Bi和Sb因理论比容量较高和工作电位适中,被认为是有发展前景的钠离子电池负极材料。然而,它们在循环过程中经历的巨大体积变化促使电极结构坍塌和固体电解质界面（SEI膜）的破坏,从而导致容量快速衰减。本文围绕解决这一科学问题开展工作,主要研究内容如下:1)“蜂窝状”nano-Bi/N-doped C复合材料的制备及其作为钠离子电池负极的电化学性能。以五水硝酸铋为铋源,聚乙烯吡咯烷酮为碳源和氮源,通过简单的物理混合和高温热解制备“蜂窝状”nano-Bi/N-doped C复合材料。复合材料中较小的纳米尺寸Bi可以降低合金化/脱合金化过程中的颗粒内张力,而N掺杂的C基质可以提高导电性并减少Bi体积变化对电极的损害。此外,空隙结构可以在一定程度上适应Bi的体积膨胀,缩短电解质扩散的路径。结果表明,该材料作为钠离子电池负极,在5 A g-1的大电流密度下循环20000周后的稳定放电比容量约为285 m Ah g-1,容量保持率为88.4%（与第二周放电比容量比较）,并具有优异的倍率性能,在40 A g-1的高电流密度下,放电比容量仍高达247 m Ah g-1。并考察了合成材料作为负极,Na3V2（PO4）3/r GO作为正极的全电池的电化学性能,证明了合成的“蜂窝状”nano-Bi/N-doped C复合材料是一种很有发展前景的钠离子电池负极材料。2)Sb/Sb2O3/r GO复合材料的制备及其作为钠离子电池负极的电化学性能。以醋酸锑为锑源,氧化石墨烯为碳源,通过自组装和热还原技术合成Sb/Sb2O3/r GO复合材料,研究了热处理条件和锑盐含量对Sb/Sb2O3/r GO复合材料形貌及电化学性能的影响。结果表明,当分段热解温度和热解时间分别为350 oC 2 h和500 oC 2 h时,优化合成的Sb/Sb2O3/r GO复合材料中Sb/Sb2O3颗粒锚定在r GO片上,且两者连接良好,增强了复合电极的完整性。其作为钠离子电池负极,在0.2 A g-1电流密度下的稳定容量约为560 m Ah g-1,在1 A g-1电流密度下循环100周后的放电比容量为417.1 m Ah g-1,容量保持率为79.0%,在8 A g-1电流密度下的可逆容量为210.3 m Ah g-1。3)多核-壳BixSb1-x@N-doped C复合材料的制备及其作为钠离子电池负极的电化学性能。以三氯化锑为锑源,三氯化铋为铋源,间苯二胺、环六亚甲基四胺和Pluronic F-127为碳源和氮源,通过超声化学法和无溶剂法制备具有多核-壳结构的BixSb1-x@N-doped C复合材料,研究了碳含量和铋锑的物质的量之比对BixSb1-x@N-doped C复合材料形貌及电化学性能的影响。结果表明,合成的复合材料具有多核壳结构,这样的结构为Bi/Sb合金的体积膨胀提供更多的空间,并且N掺杂的C基质能提高导电性且能为复合材料提供更多的活性位点。优化合成的Bi0.8Sb0.2@N-doped C（30%）复合材料作为钠离子电池负极具有最佳的长循环性能和倍率性能。在0.2 A g-1电流密度下,复合材料约有358.7 m Ah g-1的稳定可逆容量,在1 A g-1的大电流密度下,循环3500周后的可逆容量为354.7 m Ah g-1,容量保持率为82.3%,即使在40 A g-1的高电流密度下,该电极也有302.1 m Ah g-1的可逆容量。
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