碳酸盐岩风化壳岩—土界面风化作用中铀的释放/富集机制

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贫铀(U)的碳酸盐岩风化作用中,一方面U在风化残余剖面显著富集,甚至导致风化剖面出现氡异常,另一方面U大量释放,成为流域水系溶解态U的主要贡献者。其中,岩-土界面是碳酸盐岩风化过程中铀发生释放/富集作用的重要场所,但对于其机制的研究还非常薄弱。选择贵州省的9条不同时代碳酸盐岩发育的风化剖面为研究对象,通过对岩-土界面附近样品中主、微量元素分析和环境物理化学条件以及U的赋存状态的研究,探讨了碳酸盐岩风化壳岩-土界面风化作用中U地球化学行为,揭示了U的释放/富集机制。取得了如下几点认识:(1)碳酸盐岩中,U绝大部分赋存于碳酸盐组分(即酸溶相),少量赋存于酸不溶物。酸溶相U在岩-土界面风化作用中大量活化释放,是碳酸盐岩风化过程中U释放的主要来源。(2)碳酸盐岩风化成土剖面中U的富集主要是缘于酸不溶物中U的残余富集。基岩酸不溶物中U含量远远大于基岩中U含量,在岩-土界面风化成土过程中大部分残留下来,成为土壤中U的主要来源。成土基质对U的吸附作用促进了土壤中U的进一步富集。(3)碳酸盐岩风化壳岩-土界面风化作用中,伴随碳酸盐的溶解,基岩酸不溶物也表现出一定程度的分解,部分硅酸盐等矿物质晶格中的U被释放淋失;基岩中有机质、粘土矿物等物质吸附的U在岩-土界面作用中先被解吸淋失,而后又重新吸附其他形态活化出来的U,这些可能是造成了酸不溶物与土壤中U含量不相关的原因。(4)在岩-土界面风化作用中,酸不溶相U的迁移转化主要受到硅酸盐矿物的水解程度和铁锰氧化物/氢氧化物的分解和吸附作用的影响。(5)岩-土界面下伏的岩粉层(粉状碳酸盐岩)为碱性环境,有利于风化过程中U的迁出;岩-土界面上覆土壤为偏中性环境,有利于风化过程中活化出来的U保留富集。
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