近年来石墨烯的优异性能被广泛研究,随之一批新型二维材料（如六方氮化硼、黑磷、硅烯、过渡金属硫化物等）也逐渐涌入学者研究视野。其中,二维过渡金属硫化物由于具有元素储量丰富、晶体结构多样、半导体特性和电子输运特性可调节等优异性能,可广泛应用于电子器件、光电器件等领域。热导率作为材料的本征性能,用以描述材料的热量传递能力,是微纳尺度材料能量输运领域的重要研究方向。高热导率材料可有效传递热量,用于电子器件高效散热;低热导率材料有助于提高热电材料的能量转换效率,改善能量利用方式,减少“碳排放”。因此,研究新型二维材料的热输运及热电性能将在攻克高功率器件散热等国家“卡脖子”问题、推进“碳达峰”“碳中和”等国家重大战略决策中起到至关重要的作用。本文综合应用分子动力学和第一性原理等计算方法,研究新型二维过渡金属硫化物的热输运和热电性能,探明二维材料热输运和热电性能的影响因素,阐述材料内部声子、电子输运的微观机理,提出二维材料热输运性能和热电性能的优化方法。具体研究内容与主要研究成果如下:（1）耦合同位素掺杂与分形结构,构建二维分形结构,应用分子动力学模拟,研究分形数对WS2材料面内热导率的影响,并与GRA材料进行对比。当在分形图案处引入同位素原子后,系统中的质量场涨落可以改变声子振动频率,产生局域化声子模式,增强声子-同位素散射,导致两种二维分形结构热导率均先减小后略有增加。此外,结合晶格动力学模拟,分析两种二维分形结构的声子行为,发现WS2-SC分形结构的声子群速度和声子参与率小于WS2-RC分形结构和GRA-SC分形结构,导致相同分形数下,WS2-SC分形结构热导率低于WS2-RC分形结构和GRA-SC分形结构热导率。不同界面处声子波包移动轨迹表明WS2-SC0+WS2-SC2系统中存在更明显的反射波,证明WS2-SC分形结构中存在更明显的声子-同位素散射。研究旨在分析二维分形结构热导率的影响因素,揭示二维分形结构内部声子散射机制,为调控二维材料热输运性能提供新视角。（2）结合第一性原理和声子玻尔兹曼输运方程计算,探究双轴应变对WS2材料热输运性能的影响规律,证明WS2晶格热导率展现各向同性性质,双轴拉伸应变和压缩应变均能降低WS2晶格热导率,晶格热导率最大降幅分别达到27.4%和17.3%。通过分析双轴应变下WS2材料的声子简谐特性与非谐特性可知,双轴拉伸应变能降低声子热容、声学声子群速度和声子寿命,进而降低WS2晶格热导率;双轴压缩应变能增加声子热容和声学声子群速度,同时能大幅度降低声子寿命,三者综合作用最终降低WS2晶格热导率。研究明晰了双轴应变对WS2晶格热导率的作用机制,揭示影响二维材料热量传递的根本原因,为二维柔性电子器件领域的研究提供理论支撑。（3）基于过渡金属硫化物构建二维GRA-WS2异质结构,应用分子动力学模拟计算异质结构面内热导率和面外界面热阻,并与GRA-C3N异质结构进行对比。同时结合晶格动力学模拟,分析材料声子振动特性。三种材料的声子群速度和声子参与率大小关系均为:GRA＞C3N＞WS2,表明C3N和WS2材料中存在较多的局域化声子模式和较强的声子散射,能抑制声子热输运,导致其面内热导率大小顺序为:GRA＞C3N＞WS2。温度为300 K时,GRA-WS2和GRA-C3N两种异质结构面内热导率随系统尺寸增加而单调增加,其无限长热导率分别为675.18 W m-1 K-1和1112.59 W m-1 K-1。较高温度和耦合强度均能降低两种异质结构面内热导率。同时,两种异质结构中均未发现明显的热整流现象。研究证明WS2与GRA间存在更大的声子不匹配度,导致GRA-WS2异质结构界面热阻大于GRA-C3N异质结构界面热阻。此外,较高温度和耦合强度将增强Umklapp声子散射和声子跨界面传输能力,进而降低两种异质结构界面热阻。研究探究二维异质结构面内及面外热输运性能的影响因素,阐述二维异质结构中声子振动特性的变化规律,为二维异质结构纳米电子器件热管理研究提供指导。（4）聚焦过渡金属硫化物热电性能,建立具有不同周期长度的WS2-WSe2超晶格结构模型,应用第一性原理和玻尔兹曼输运方程计算,研究WS2、WSe2、SL1和SL2四种单层结构的热电性能。研究发现WS2和WSe2单层结构晶格热导率呈现各向同性,而SL1和SL2超晶格结构晶格热导率呈现各向异性。超晶格结构内部的质量场涨落导致其具有更低的声子群速度和声子寿命,因而能大幅降低晶格热导率,对比原始WS2（WSe2）单层结构,SL1和SL2结构晶格热导率降幅分别约为75.8%（40.0%）和83.4%（58.8%）。此外,四种结构均具有直接带隙,证明可以用作热电材料。温度为1000 K时,p型掺杂的WS2、WSe2、SL1和SL2四种单层结构的ZT最大值分别达到0.43、0.37、0.95和0.66,其中SL1超晶格结构使得WS2和WSe2材料的ZT值分别提高2.18倍和2.52倍。研究探究超晶格结构内部声子和电子输运特性,分析影响材料热电性能的根本原因,阐明超晶格结构在提高二维材料热电性能过程中的重要应用价值。（5）基于具有更高热电性能的SL1超晶格结构,构建PCH1、PCH2、PCH3、PCH4和PCH5五种声子晶体,结合第一性原理和玻尔兹曼输运方程计算,研究WS2-WSe2声子晶体结构热电性能。研究发现前四种声子晶体结构稳定,PCH5结构为亚稳态状态,且仅PCH1和PCH2结构具有半导体带隙,可以用作热电材料。通过引入额外的声子-缺陷散射,PCH1和PCH2结构具有更低的声子群速度和声子寿命,可以在SL1超晶格基础上进一步降低材料晶格热导率。温度为1000 K时,p型掺杂的PCH1和PCH2结构沿x（y）方向ZT最大值分别为1.17（2.53）和0.96（4.54）,PCH2声子晶体在SL1超晶格基础上将热电性能进一步提高2.66倍（沿x方向）和6.75倍（沿y方向）。研究揭示声子晶体内特殊的声子散射机制,明晰声子散射对声子晶体热电性能的作用机制,提出优化二维材料热电性能的新策略。（6）创新性耦合超晶格结构、Janus结构与纳米带结构,建立不同WS2-WSe2纳米带结构模型,结合第一性原理和玻尔兹曼输运方程计算,探究带宽为5-7的armchair型WS2、WSe2、SL和JA纳米带热电性能。研究发现所有纳米带结构稳定,且表现出半导体特性。此外,纳米带具有无序边缘效应,导致其带隙小于对应单层结构带隙,且带宽可以用于调整结构带隙。WS2-A5、SL-A5和JA-A5三种纳米带具有较高载流子迁移率和较大电子弛豫时间。对比其他纳米带,SL-A5和JA-A5呈现出更大的电导率和功率因子。纳米带结构引入额外的声子-边界散射,降低声子群速度和声子寿命,导致材料的晶格热导率进一步降低。研究发现,WS2、WSe2、SL和JA纳米带的最大ZT值分别为1.26、1.97、5.47和4.13,远高于对应单层结构的热电性能,且SL纳米带ZT值高于上述章节研究结果。研究阐明低维纳米带结构声子、电子输运规律,揭示带宽对纳米带热电性能的调控机制,完善二维材料热电性能优化准则,为开发新一代高性能热电材料提供理论参考。综上所述,本文聚焦新型二维过渡金属硫化物,综合应用分子动力学、晶格动力学、第一性原理和玻尔兹曼输运方程等多种计算方法,以过渡金属硫化物热输运性能和热电性能为研究重点,旨在积极推进二维材料能量输运领域基础研究进程。相关研究成果有助于实现对过渡金属硫化物热输运性能和热电性能的调控与优化,从结构和应变两个角度出发,计算不同影响因素下过渡金属硫化物的面内热导率与面外界面热阻,分析声子热容、声子群速度和声子寿命等声子行为变化规律,揭示声子-声子散射、声子-同位素散射、声子-缺陷散射、声子-电子散射、声子-边界散射等多重声子散射机制,探究超晶格、声子晶体和纳米带等特殊结构内部热电性能变化的根本原因,提出高效改善二维材料热输运性能与热电性能的新策略,加深对二维材料能量输运机理的理解,为微纳尺度电子器件热管理与二维热电材料的设计与研发提供科学支撑。