钐-锰/MSU-S吸附剂的高温煤气脱硫研究

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通过水热合成法制备了MCM-41和MSU-S,并在相同的高温水蒸气下进行性能测试,经过小角XRD和BET表征,其结果揭示了,经过800 oC,10%水蒸气处理2h的MSU-S仍然保有良好的六方有序结构,说明MSU-S具有强酸性和良好的水热稳定性,这是因为MSU-S是通过Y沸石晶核组装成纳米簇制备了六方有序介孔材料MSU-S。所以我们选择MSU-S作为载体,采用溶胶-凝胶法制备了一系列xSmyMn/MSU-S负载型脱硫剂,通过固定床去评估这些吸附剂的脱硫性能。在同一温度下不同Sm/Mn进行脱硫的方法筛选出最优配比,55%5Sm95Mn/MSU-S(摩尔比Sm:Mn=5:95)脱硫剂的突破硫容可达152 mg-S/g脱硫剂,是理论硫容的约70%。此外,还考察了最优配比在不同金属负载量,反应的温度,气体组分组成和添加不同含量水蒸气的脱硫表现。最终我们发现锰氧化物和稀土元素氧化物之间的协同作用使得55%5Sm95Mn/MSU-S具有较好的高温热煤气脱硫表现。八次连续硫化-再生循环试验结果表明,尽管55%5Sm95Mn/MSU-S第一次硫化再生硫容下降了23.7%,但后续的硫化再生循环中硫容基本保持稳定,这个结果表明最佳比例的55%5Sm95Mn/MSU-S是一种稳定的,具有耐受性的脱硫剂。随后对新鲜的和硫化后的脱硫剂都进行了表征,包括高分辨率透射电镜(HRTEM)、固体铝核磁(27Al MAS NMR)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、氨气-程序升温吸附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、热重(TG/DSC)、扫描透射电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和氮气吸附(BET)。
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