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拉曼光谱技术是一种值得研究的无损伤光谱检测技术。因其对组织病理学中相关的分子结构的微小变化很灵敏,并且空间分辨率很高,不会引发自发荧光和光漂白,使得它能被用在很多临床检测中。与之相比,表面增强拉曼光谱技术(surface-enhanced Raman spectroscopy,SERS)能使被检测分子的拉曼信号得以若干数量级的增强,并且能一定程度上降低检测样本的荧光背景,同样也很适合含水的生物体系及样本的检测。表面增强拉曼光谱的关键就是能否制备出最理想的SERS基底。所以,SERS基底制备方法的研究直接影响着表面增强拉曼光谱的发展,成为SERS研究的重点方向之一。
本论文以天然的石墨粉为原料制备了氧化石墨烯,再将氧化石墨烯的水溶液经超声分散后获得单层氧化石墨烯(graphene oxide,GO)。同时,我们描述了一种通过自组装的方法制备的银/氧化石墨烯纳米复合粒子(CO/CS/AgNPs),并将此复合物用作SERS增强基底,研究了该基底对不同带电性的芳香族分子台盼蓝(TB)和美蓝(MB)的增强效果。并且初步研究了该纳米复合粒子对氨基酸的SERS效果。
具体内容如下:
(1)采用改良的Hummers法,以天然的石墨粉为原料,通过分步氧化法,制备了氧化石墨烯,再将具有生物相容性的壳聚糖(CS)连接到GO表面。这种CS修饰过的氧化石墨烯复合材料(GO/CS)具有良好的溶解性和稳定性。然后通过自组装的方式将具有表面增强作用的银纳米粒子(AgNPs)装配到GO/CS复合物的表面,得到了GO/CS/AgNPs纳米复合物。由于GO/CS表面的带电量不是均匀分布的,使得表面连接的AgNPs呈现了一定的聚集状态,而这种聚集态能更有利于提高增强效果。
(2)对于不同的带电性的目标分子,纳米复合粒子GO/CS/AgNPs具有不同的增强效果。我们引入TB(负电)和MB(正电)来研究GO/CS/AgNPs的增强效果。研究发现,相对带正电的MB,该复合物对带负电的TB具有更好的SERS效应,这可能是静电作用的存在使得GO/CS/AgNPs对不同电性的分子具有不同的吸附能力。
(3)首次研究了,氧化石墨烯纳米复合材料对氨基酸的表面增强效果。为我们将此类纳米复合粒子用于生物医学领域起到了一定的借鉴作用。由于壳聚糖具有非常好的生物相容性,GO/CS/AgNPs的制备对于日后用在生物体内进行进一步的研究提供了很好的前期工作。