【摘 要】
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聚丁二炔（PDA）是一类由各种二炔单体（DA）拓扑聚合而成的刺激响应型材料,在遭遇p H、温度和化学分子等条件刺激时会发生蓝色到红色的变化,凭借特殊的光学性质,PDA被广泛研究制备成比色检测材料。近年来,学者们报道了不同DA改性制备的PDA类材料,但各类DA的制备工艺复杂、得率低,影响了材料的进一步发展。PDA纳米复合材料逐渐被重视,为了拓展应用空间,制备对特定刺激源拥有优异响应性能的PDA纳米复
【基金项目】
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广东省水利科技创新项目（2017-24）； 广州市科技创新项目（202102080477）；
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聚丁二炔（PDA）是一类由各种二炔单体（DA）拓扑聚合而成的刺激响应型材料,在遭遇p H、温度和化学分子等条件刺激时会发生蓝色到红色的变化,凭借特殊的光学性质,PDA被广泛研究制备成比色检测材料。近年来,学者们报道了不同DA改性制备的PDA类材料,但各类DA的制备工艺复杂、得率低,影响了材料的进一步发展。PDA纳米复合材料逐渐被重视,为了拓展应用空间,制备对特定刺激源拥有优异响应性能的PDA纳米复合材料,本论文采用可调控性优异的麦羟硅钠石（MAG）作为纳米基底材料,用不同的改性工艺制备了多种结构的聚丁二炔/麦羟硅钠石复合材料,根据结构与性能的关系,选择性地将不同的复合材料应用在对不同刺激源的响应变色中。首先制备了聚丁二炔/麦羟硅钠石（PDA/MAG）复合材料,PDA覆盖在MAG外表面形成了复合结构。在碱的刺激下,当PDA与MAG的质量比为4:1,紫外光照聚合时间为120 s时,PDA/MAG拥有最佳的响应性能;相较于PDA,PDA/MAG有更低浓度的OH-离子检测阈值,在p H=8时就发生了明显的变色,颜色响应值（CR）达到20.5%,这可能是由于PDA生成的COO-与MAG表面丰富的Na+之间的相互作用使PDA产生了更明显的分子链重排现象;利用简单的方法制备了PDA/MAG纸张传感器,在实际检测中有很好的表现,响应程度比商用p H试纸高。PDA对气体的刺激响应变色是源于p H值和有机溶剂对其结构的影响,基于复合材料对碱刺激有着良好的响应性能,进一步制备了聚丁二炔/十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）改性麦羟硅钠石（PDA/OMAG）复合材料,CTAB柱撑后的MAG部分片层剥落,层间距变大,在此结构调控下的PDA分散性更强,更多PDA包裹在MAG片层上,形成了新的复合结构。为增加材料的应用性,加入羧甲基纤维素制备了PDA/OMAG膜。在气体的刺激下,当四氢呋喃和氯仿的体积浓度为0.01%,甲醇和二甲基甲酰胺为1%时,可肉眼发现PDA/OMAG膜的响应变色,响应下限和速度比PDA/MAG膜和PDA膜优异。PDA/OMAG膜的CR值与气体浓度符合线性关系,通过计算不同气体的常量值a和b,可发展性地将其应用在对气体的定量检测当中。为改进PDA在温度刺激下变色不可逆的缺点,通过3-氨丙基三乙氧基硅烷（KH550）的粘结作用,进一步改善聚丁二炔与有机改性麦羟硅钠石的相容性,制备了复合材料（PDA-KH550-OMAG）。KH550明显地改变了DA在MAG上的自组装形态,PDA包裹在MAG上,形成了新的花瓣状结构。基于两者之间的相互作用,PDA-KH550-OMAG复合溶液在20～80℃下表现出优异的热致可逆变色;同样制备了PDA-KH550-OMAG膜,在10次加热冷却循环后CR值能恢复至2.03%,表明材料具有很好的重复利用性,且在有机溶液中能保持稳定;通过对可逆和不可逆变色后的薄膜进行分析对比,阐明了聚丁二炔结构的可逆转变是热致可逆变色的关键;探究了不同硅烷偶联剂对复合材料的温度响应性能的影响,发现氨基硅烷偶联剂在可逆变色材料的制备中起重要作用。
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