随着工业化生产和农业集约化进程的持续发展,以及人类对自然资源的过度开发和利用,自然环境受到了日益严重的破坏和影响,给环境保护和污染治理带来越来越多的挑战。挥发性有机化合物（Volatile organic compounds,VOCs）是继NO_x、SO_x、H₂S之后,对自然环境和人类健康带来巨大危害的的主要污染物,因此,减少、转换、分解VOCs是目前环境保护研究中的重要领域。低温等离子体（Non-thermal plasma,NTP）是近几十年来发展起来的一项新技术,由于其设备简单,适用性广,处理时间快等优势受到广泛的重视和研究,并逐步在工业VOCs处理等方面得到了应用。然而,NTP技术在处理VOCs时仍然存在着不完全氧化、矿化度低、能量效率（Energy yield,EY）低、机理不完全清楚以及对高能电子的利用率低等不足。为了提高VOCs降解效率、EY、CO₂选择性等参数,本论文针对推广低温等离子体降解VOCs到工业实际应用过程中需要面对的高能耗等问题,利用脉冲调制介质阻挡放电（Dielectric barrier discharge,DBD）和外加磁场的电晕放电两种途径,开展了以甲苯和苯为代表的VOCs降解研究,以提高降解效能和能量效率,并探究降解机理。主要研究结果如下:（1）利用严格的静电场模型,对线筒式介质阻挡放电电场强度进行了计算,并对电子平均能量进行了估算。计算发现,在相同的放电条件下,双介质产生的平均电场强度和电子平均能量比单介质要大,从而很好地解释了实验上脉冲调制DBD等离子体降解VOCs过程中在相同的放电参数下,甲苯的降解效率在双介质条件下要比单介质条件下大的现象。（2）研究了脉冲调制DBD等离子体特性对苯降解的影响。发现在脉冲调制DBD等离子体中在相同的电压下,放电平均功率和反应器温度均随着占空比的增大而增大,说明脉冲调制电源不但可以减小功率输出和焦耳热,而且还能在无放电阶段使反应器冷却从而降低反应器的温度,因此有益于反应器的安全运行和保护;苯的降解效率随着占空比的降低而减小,但是EY和CO₂选择性随着占空比的降低而增大,说明利用脉冲调制等离子体对VOCs进行降解的过程中不但可以提高EY而且还能提高CO₂选择性。（3）以甲苯为目标污染物,研究了影响脉冲调制DBD等离子体降解VOCs的关键因素。实验结果表明,甲苯的降解效率和CO₂选择性均随着能量密度的增大而增大,随着初始浓度和流速的增大而减小。O₃和NO₂浓度随能量密度增加存在先增大而后迅速减小的关系,当能量密度从98 J/L增加到287 J/L过程中,O₃和NO₂浓度随着能量密度的增大而增大,当能量密度为287 J/L时,二者浓度达到了最大值。当能量密度高于287 J/L时,二者的浓度随着能量密度的增大而急剧减少。在不同背景气体下发现甲苯在氧气、空气、氮气三种等离子体中降解效率依次为O₂>空气>N₂。（4）研究了相对湿度（Relative humidity,RH）对苯降解的影响,发现当RH小于60%时苯的降解效率随着RH的增大而增大,但是当RH大于60%时苯的降解效率会随着RH的增大而减小,存在着一个最优化的湿度值（RH大约为60%）;EY也在RH取最优化的值（RH大约为60%）时达到最大。在实验中还发现湿度可以极大地抑制O₃和NO₂的形成,二者的浓度均随着RH的增大而减小。因此,在将来的实际工业应用中可以通过控制VOCs气体湿度来优化降解效果和减少有害成份的排出。（5）利用脉冲调制DBD等离子体在大气压下对比研究了苯和甲苯以及二者的混合物。实验结果表明,脉冲调制DBD等离子体对处理VOCs有着很大的优势,通过与文献数据比较发现在脉冲放电模式下,无论是降解苯还是降解甲苯得到的EY和能量常数（κ_E）值要比一般DBD等离子体下得到的EY和κ_E值更高,表明脉冲调制DBD等离子体处理VOCs的降解效率和降解能效均得到明显的提高,体现出很好的应用优势。就同样初始浓度的苯和甲苯而言,在相同的能量密度下,甲苯的降解效率、EY和κ_E要比在降解苯的情况下高,这就说明甲苯更容易被降解;与相同浓度的甲苯相比,NTP在单独降解苯的过程中产生的O₃浓度更高,这意味着NTP在降解VOCs过程中产生的O₃量与VOCs种类有关。实验结果还表明,CO₂选择性和碳平衡与能量密度的关系不但与放电模式有关,而且还与VOCs的种类以及其初始浓度有关。在对苯和甲苯的混合VOCs进行降解研究时发现,混合以后得到的降解效率、EY、O₃、CO₂选择性以及碳平衡均比在降解单一组分时低。（6）利用傅里叶变换红外光谱（Fourier Transform-Infrared Spectroscopy,FT-IR）和气相色谱-质谱联用（Gas Chromatograph-Mass Spectrometry,GC-MS）测量对脉冲调制DBD等离子体降解苯和甲苯的过程中的产物成分进行了分析。根据FT-IR谱图,发现在空气放电的等离子体中苯和甲苯降解过程中产生的主要副产物是:CO₂、CO、O₃、H₂O、甲酸以及苯环的衍生物。由GC-MS分析得知苯降解后尾气的主要副产物是苯酚（Phenol）和硝基苯（Nitro-benzene）等,沉积在反应器内壁上的聚合物沉淀主要成分是2,4-二硝基酚（2,4-dinitro-phenol）和4-硝基苯酚（4-nitro-phenol）。在N₂为背景气体的条件下,甲苯降解后的主要副产物由GC-MS得知主要是乙苯和苄腈衍生产物。在空气和O₂等离子体中,甲苯降解后的主要副产物为:甲酸、乙酸、马来酸酐、苯甲醛和苯酚。通过分析空气、氮气、氧气为背景气体的降解产物、降解效率,表明O自由基在降解过程中起着非常重要的作用。此外,根据分析结果探讨了苯和甲苯在空气放电情况下的降解机理。（7）电晕放电由于其等离子体不均匀,电子温度低从而导致其降解VOCs的效率低。为了提高电晕等离子体处理VOCs的降解效率和能量效率等参数,利用NTP与磁场相结合对甲苯进行了降解研究。实验结果表明,外加磁场能有效改善甲苯的降解效率、EY、CO₂选择性和碳平衡。在相同的放电电压和能量密度下,磁感应强度越强（或磁铁长度越长）,等离子体电流、甲苯降解效率、EY、及CO₂选择性和碳平衡越大。其机理是在有磁场的情况下,洛伦兹力的作用致使高能电子在放电区域做复杂的螺旋轨迹运动,增加了电子在等离子体区域运动轨迹的长度和在反应器中滞留的时间,进而增加了与背景气体碰撞的几率,使得放电区域电子密度增大,产生的活性自由基数目增多,从而提高了甲苯的降解效率、EY、CO₂选择性和碳平衡等。这种方法最大的优点是方法简单、实验上容易操作且不需要注入其它任何外部能量。