【摘 要】
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近些年来,全球对能源的需求不断增长,造成了化石能源过度消耗和严重的环境污染,开发利用绿色清洁的可再生能源系统迫在眉睫。氢能因具有丰富的资源,可再生且无污染,被认为是最清洁和有效的能源载体。混合硫循环是最被看好的,可以长期、大规模制氢的一种有前途的技术。SO2去极化电解（SDE）是混合硫工艺中的关键,电解槽的大多数低效率是由阳极反应动力学引起的,因此对阳极催化剂的研究意义重大。目前研究的重点集中在减
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近些年来,全球对能源的需求不断增长,造成了化石能源过度消耗和严重的环境污染,开发利用绿色清洁的可再生能源系统迫在眉睫。氢能因具有丰富的资源,可再生且无污染,被认为是最清洁和有效的能源载体。混合硫循环是最被看好的,可以长期、大规模制氢的一种有前途的技术。SO2去极化电解（SDE）是混合硫工艺中的关键,电解槽的大多数低效率是由阳极反应动力学引起的,因此对阳极催化剂的研究意义重大。目前研究的重点集中在减少催化剂负载的贵金属用量以节约成本和开发新的载体以避免快速降解和提高催化剂寿命两方面。生物质碳材料是广泛应用于电化学领域的新型材料,相较于传统炭黑等载体,生物质碳有更大的比表面积和更丰富的孔结构。本论文针对制备铂基双金属催化剂和开发新型生物质基碳材料,应用于SDE反应,对提高阳极催化剂活性、稳定性和寿命等方面开展了研究,取得以下进展。（1）以Pt作为第一金属,Pd,Cr和Cu分别作为第二金属制备了铂基催化剂Pt-M/C,对三种催化剂进行了电化学测试,其中Pt-Cr/C表现出优异的电化学活性和稳定性,后续改变Pt-Cr/C的金属负载量进行试验,结果表明在10 wt%～60 wt%范围内,60 wt%的Pt-Cr/C电化学性能优势最明显,CA曲线中电流为23 A,优于商业Pt/C。（2）从玉米秸秆中提取出木质素、综纤维素和纤维素,后将这三种提取物和玉米秸秆共四种生物质作为碳源,以氯化钙做活化剂,通过化学活化法,制备出生物质基碳材料,分析了不同生物质对碳材料结构和性能的影响,其中综纤维素基多孔碳表现良好,比表面积达到519.81 m~2/g,孔容0.65 cm~3/g,1.2V电压下可以达到780 m A/cm~2的电流密度。（3）以玉米秸秆为原料,采用氯化钙化学活化法,改变炭化条件中的活化剂添加比例、炭化时间和炭化温度,成功制备出了一系列生物质基N/O双掺杂碳材料（BPC）,并将其作为载体,分别制备了Pt-Cr/BPC双金属催化剂。通过催化剂的电化学测试,得到了最佳制备条件是生物质与氯化钙质量比1:0.6,炭化温度750℃,炭化时间1.5 h。并测得Pt-Cr/BPC-6-750-1.5在1.2V电压下电流密度达980 m A/cm~2,接近商业Pt/C的1080 m A/cm~2。（4）区别于利用生物质本身拥有的N、O元素进行掺杂,利用尿素和三聚氰胺作为氮源,玉米秸秆为碳源进行了碳材料的制备,分析了这两种掺杂方式制备的催化剂对该SDE反应的影响,结果表明未添加氮源的Pt-Cr/BPC-6-750-1.5具有更优异的电催化效果,其次是Pt-Cr/BPC-CON2H4,原因是Pt-Cr/BPC-6-750-1.5形成了更好的N/O双掺杂结构。
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