【摘 要】
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氮氧化物（NOx）对人体健康和环境的影响不言而喻,世界各地也实施了更为严格的污染法规,脱硝的重要性与日俱增。氨气选择性催化还原是一种有效的脱除氮氧化物技术,已经广泛应用在实际工业废气NOx的控制过程中。商业应用的主流催化剂V2O5-WO3（Mo O3）/Ti O2已应用于NH3-SCR脱硝工艺。但是,该催化剂存在一些缺点,如工作温度较高并且活性窗口窄（300℃-400℃）,在高温时N2选择性低。因
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氮氧化物（NOx）对人体健康和环境的影响不言而喻,世界各地也实施了更为严格的污染法规,脱硝的重要性与日俱增。氨气选择性催化还原是一种有效的脱除氮氧化物技术,已经广泛应用在实际工业废气NOx的控制过程中。商业应用的主流催化剂V2O5-WO3（Mo O3）/Ti O2已应用于NH3-SCR脱硝工艺。但是,该催化剂存在一些缺点,如工作温度较高并且活性窗口窄（300℃-400℃）,在高温时N2选择性低。因此,提高催化剂的低温活性和拓宽温度窗口具有重要的现实意义。本实验论文基于以上原因,采用浸渍法制备了V2O5/Ti O2,并通过其他元素的掺杂提高其低温活性。主要研究内容及其成果如下:（1）研究了Ce和Nb添加剂对V2O5/Ti O2催化剂用于NH3-SCR脱硝反应活性的影响。实验结果表明,单独Ce或Nb对V2O5/Ti O2催化剂的活性提升作用并不明显。但Ce和Nb共掺杂对催化剂的低温活性有显著提升的作用。且比V2O5/Ti O2催化剂具有更好的抗K2O中毒能力。通过XRD、BET及XPS对催化剂进行了表征。结果表明,VCe Nb/Ti O2催化剂上存在丰富的Ce3+、V5+、Nb5+及表面化学吸附氧Oɑ物种,这些物种对催化剂低温活性的提升起到了重要的作用。原位红外实验表明Ce和Nb的共存增强了表面酸性,有利于氨物种和NOx物种的吸附和活化,促进了NH3-SCR反应的进行。（2）采用浸渍法制备了VMn Pr/Ti O2催化剂,经活性测试发现在150℃-350℃范围内活性和抗碱金属性更为优异。表征结果显示VMn Pr/Ti O2催化剂中V4++Pr4+→V5++Pr3+及Pr4++Mn3+→Mn4++Pr3+氧化还原循环促进了电子转移,产生了更丰富的V5+、Pr3+、Mn4+及表面化学吸附氧Oɑ物种。这些物种在氨物种吸附及NO氧化成NO2的过程中起重要作用,提升了催化剂的低温活性。原位红外的结果表明Mn和Pr的协同作用,增强了催化剂表面酸性,有利于氨物种的吸附和活化,同时抑制了不具备反应活性的硝酸盐物种的吸附,促进了NH3-SCR反应的进行。
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