【摘 要】
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由于采矿、金属冶炼和污水灌溉等人类活动导致大量重金属进入环境,造成了严重的环境污染问题,尤其是水体重金属污染问题。铅是一种常见的重金属污染物,迫切需要对铅污染的水体进行修复。铁基材料具有很强的吸附能力和还原联合作用,可以去除水中的重金属铅。本研究以玉米秸秆制备生物炭为载体,提高了纳米铁颗粒的分散性,有效避免了纳米颗粒的团聚现象。将生物炭负载的铁纳米颗粒应用于铅污染废水的研究具有可行性。然而,简单、
【基金项目】
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东北农业大学“东农学者计划”青年才俊项目,54981812；
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由于采矿、金属冶炼和污水灌溉等人类活动导致大量重金属进入环境,造成了严重的环境污染问题,尤其是水体重金属污染问题。铅是一种常见的重金属污染物,迫切需要对铅污染的水体进行修复。铁基材料具有很强的吸附能力和还原联合作用,可以去除水中的重金属铅。本研究以玉米秸秆制备生物炭为载体,提高了纳米铁颗粒的分散性,有效避免了纳米颗粒的团聚现象。将生物炭负载的铁纳米颗粒应用于铅污染废水的研究具有可行性。然而,简单、低成本的一步合成铁基生物炭材料面临挑战。本研究中,将玉米秸秆粉末与少量Fe3O4共热解,实现生物质碳化和铁离子还原的同时进行,成功制备了FeNPs@BC复合材料。本研究的主要结果如下:（1）使用FeNPs@BC材料对水溶液中的Pb（II）进行吸附去除,在与单独用BC和Fe3O4材料的对比实验中显示出优越的吸附能力,可以达到300.00 mg·g-1。本研究进一步探究详细关键影响因素,以找到最佳的吸附条件。主要有对制备材料中不同炭铁质量比例,背景溶液的初始酸碱度以及吸附剂投加量对FeNPs@BC材料去除水溶液中Pb（II）的性能影响。通过批量试验结果表明:随着生物炭添加质量比例的增加,水溶液中Pb（II）的吸收效果先逐步提升后下降,确定BC和Fe3O4质量比例为25∶1效果最佳。随着FeNPs@BC材料用量的增加,水溶液中Pb（II）的去除率迅速增加,直至用量达到0.80 g·L-1。溶液的酸碱度对吸附行为有很大影响,当p H≤7时,材料对Pb（II）的吸附量随着p H值升高而升高。基于以上结果,代表性吸附体系参数设置为:材料中炭铁质量比例为25∶1,添加的吸附剂的投加量为0.80 g·L-1,并将背景溶液的初始p H值设定为7。（2）为了探究FeNPs@BC材料吸附效果,采用了吸附动力学模型、吸附等温线模型和吸附热力学。吸附动力学模型分析结果表明:通过线性相关系数对比,准二级动力学模型能够更好地描述Pb（II）的吸附过程,这意味着FeNPs@BC和Fe3O4对Pb（II）的吸附主要是化学吸附过程。颗粒内扩散模型结果表明,FeNPs@BC、BC和Fe3O4对Pb（II）的吸附与分子内扩散之间有很好的相关性（所有R~2均超过0.92）。在FeNPs@BC材料吸附Pb（II）涉及两个或两个以上共存的吸附机制。吸附等温线模型分析结果表明:通过线性相关系数对比发现,Langmuir方程对不同温度下FeNPs@BC和BC吸附Pb（II）的过程具有更高的拟合度。这说明结合位点可以均匀分布在吸附剂表面,吸附过程以单层吸附为主。且本材料有良好的吸附能力,计算最大吸附容量可以达到337.83 mg·g-1。热力学参数ΔG＜0、ΔS＞0、ΔH＞0,说明FeNPs@BC、BC和Fe3O4对Pb（II）的吸附过程是自发、增熵的吸热过程,更有利于吸附过程的进行。（3）运用扫描电子显微镜、X射线衍射、孔径分析、X射线能谱仪、X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱等表征手段对FeNPs@BC材料反应前后的表面官能团、元素组成、微观外貌等进行了分析以探究其吸附机理。研究发现:铁纳米颗粒均匀分布在生物炭的表面。FeNPs@BC材料去除Pb（II）机理包括还原、化学沉淀、表面络合、静电吸引和孔隙填充共同促成了FeNPs@BC材料对Pb（II）的高效吸附能力。（4）最后为了验证FeNPs@BC材料稳定性进行了离子共存反应和可重复性实验。结果表明在影响最显著的（Pb+Cu）体系中,Pb（II）的去除率仍可达到73.2%,说明FeNPs@BC材料作为理想的Pb（II）吸附剂具有较高的特异性。Pb（II）的摄取量随着循环次数的增加而降低,但第四次循环后,FeNPs@BC材料对Pb（II）的摄取量仍保持在114.5 mg·g-1。
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