【摘 要】
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有机太阳电池作为极具发展潜力的新型光伏技术,在光伏建筑一体化上展现出广阔的应用前景。目前,单结的有机太阳电池能量转换效率已经突破19%。随着新型材料的合成和器件制备工艺的优化,有机光伏即将迈入商业化的应用门槛。其中,为了实现高效的半透明有机太阳电池器件的应用,开发具有更高透过率的电极和界面修饰层是重要的研究方向。然而,当超薄金属电极降低到一定厚度之后,器件的光学和电学性能的进一步提升需要从界面层的
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有机太阳电池作为极具发展潜力的新型光伏技术,在光伏建筑一体化上展现出广阔的应用前景。目前,单结的有机太阳电池能量转换效率已经突破19%。随着新型材料的合成和器件制备工艺的优化,有机光伏即将迈入商业化的应用门槛。其中,为了实现高效的半透明有机太阳电池器件的应用,开发具有更高透过率的电极和界面修饰层是重要的研究方向。然而,当超薄金属电极降低到一定厚度之后,器件的光学和电学性能的进一步提升需要从界面层的角度进行优化。界面层不仅起到改善载流子的传输,形成欧姆导电区的作用,同时在半透明太阳电池中也可以形成光学阻隔,调控器件的光场分布。目前常用的空穴传输层为PEDOT:PSS这一材料,其自身在近红外区低的透过性,吸湿性以及对衬底的酸腐蚀性限制了它进一步的应用。本论文围绕二硫化钨这一过渡金属硫化物,通过工艺优化制备了高透光的纳米薄片,并将其作为阳极界面修饰层应用于高效的非富勒烯体系,并且全面开展了二硫化钨作为阳极界面修饰层在载流子传输过程中的作用机理研究,以及从表面缺陷的角度,揭示了有机光伏器件中阳极界面修饰层影响性能稳定性的根本原因。本文第二章,我们基于低温液相剥离法制备WS2纳米片溶液,通过改变初始浓度、超声时间和离心时间这三个制备条件从而调控WS2相应形态和功函数的变化。所制备的WS2薄膜,从多层到少层再到单层,其功函数逐渐加深,因此,我们通过精准调控制备条件从而实现了对薄膜功函数的调节。此外,我们也开展了WS2成膜机理的研究,发现WS2在原位ITO上的成膜性比经过O2-plamsa处理的ITO更好。通过X射线光电子能谱对O2-plasma前后ITO表面的化学环境变化展开研究,发现原位ITO上的氧空位和悬挂键有利于WS2与基底形成强的相互作用,从而在成膜过程中提升了薄膜的均匀性和致密性。而经过O2-plasma处理后的ITO,基底表面的氧空位被填充,WS2与基底相互作用较弱,因此WS2的成膜性变差。本文第三章,我们将WS2分别沉积在原位ITO上和经过O2-plasma处理的ITO上,制备成相应的空穴传输层,应用于高效的PM6:Y6体系,同时与传统的界面层材料PEDOT:PSS进行比较。通过器件性能研究,发现在基于ITO/WS2,ITOplasma/WS2和ITOplasma/PEDOT:PSS三种衬底制备的PM6:Y6器件中,分别达到15.75%,13.35%和15.31%的能量转换效率。我们通过GIWAXS测试,证明了在原位ITO上更有利于WS2形成层层堆积,均匀且高导电的薄膜,而不需要额外的O2-plamsa处理。水的接触角测试结果表明,原位ITO更有利于在活性层中形成给体材料富集于WS2一侧,受体富集于电子传输层一侧的垂直分布结构,这种给受体的分布方式极大促进了器件内部载流子的传输。同时从透光光谱,EQE,PL,界面功函数和载流子迁移率的测试结果来看,WS2比PEDOT:PSS在长波段具有更高的透过性,增强了活性层的光吸收;以及WS2与给体PM6之间能级更加匹配,同时存在更高效的电荷转移行为,因此最终提升了器件的短路电流。本文第四章,我们基于上一章制备的WS2空穴传输层,同时对比分析了PEDOT:PSS和无空穴传输层的情况,系统地研究了有机光伏中表面缺陷对器件性能和稳定性的影响。通过对器件内部的缺陷态密度和分布,带尾态的展宽,老化过程中的能量损失和低温载流子迁移率多方面研究,我们提出了两种由空穴传输层诱导的器件老化机制。一是基于PEDOT:PSS的器件,其老化和初始器件的非辐射复合损失几乎不变（q（?）v（?）≈0.001 eV）,浅陷阱态密度和分布的变化对于载流子的复合影响较小,而开路电压的降低是源于带尾态的展宽。二是对于WS2和无空穴传输层的器件,在老化中会发生严重的非辐射复合损失（增量为0.01-0.1 e V）,这主要源于表面缺陷引发的深陷阱态密度的增大。因此开路电压上表现为很大的电压降,同时这些缺陷也进一步加速了器件的老化。
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